不同波长激发下YLiF_4_Er_3_Tm_3_Yb_3_的发光-五星文库
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不同波长激发下YLiF_4_Er_3_Tm_3_Yb_3_的发光
导读：发光学报，不同波长激发下YLiF4∶Er，,Yb的发光，(北京交通大学光电子技术研究所;发光与信息技术教育部重点实验室,北京100044，当用355nm光激发时,其发光为蓝色,峰值位于450nm,对应于Tm3+的1D2，用378nm激发时,发光为绿色,主要发光峰位于552nm，980nm光激发时,发光为白色,发光峰分别位于665(651),552(543)，484,450nm处,并在648nm
第27卷　第2期
发　光　学　报
CHINESEJOURNALOFLUMINESCENCE
Vol127No12
文章编号:06)
不同波长激发下YLiF4∶Er
赵谡玲,侯延冰,徐　征
(北京交通大学光电子技术研究所;发光与信息技术教育部重点实验室,北京　100044)
3+3+3+3+3+3+
Er,Tm,Yb,其中Er、Yb和Tm的摩尔分数分别为1%、1.5%和2%。摘要:水热法合成了YLiF4∶
当用355nm光激发时,其发光为蓝色,峰值位于450nm,对应于Tm3+的1D2→3F4跃迁。用378nm激发时,发光为绿色,主要发光峰位于552nm。980nm光激发时,发光为白色,发光峰分别位于665(651),552(543),
484,450nm处,并在648nm处还观察到了一个发光峰,其中最强的发射为红光。YLiF4∶Er,Tm
蓝光来源于Tm3+的激发态1G4到基态3H6的跃迁,绿光来源于Er3+的4S3/2和2H11/2到基态4I15/2的跃迁,红光既来源于Tm3+的1G4→3F4的跃迁,也来源于Er3+的4F9/2→4I15/2的跃迁。在上转换发光中,还探测到了紫外光
359nm的发射。监测665nm得到的激发光谱不同于监测552nm的激发光谱,在665nm的激发光谱中出现
了对应Tm3+的1G4能级的峰。在双对数曲线中,蓝光484nm、绿光552nm和红光665nm的斜率分别为2.25、
2.28和2.21,紫外光359nm的斜率为2.85。因此在980nm激发下,蓝光484nm、绿光552nm和红光665nm
都是双光子过程,紫外光359nm的发射是三光子过程。
关　键　词:上转换发光;YLiF4∶Er,Tm,Yb;水热合成
中图分类号:O482.31　　　PACC::1　引　　随着频率上转换发光材料研究的深入和激光技术的发展,人们在考虑拓宽其应用领域和将已有的研究成果转换成高科技产品。上转换发光在上转换激光器、光纤放大器、三维立体显示和防伪领域都具有很好的应用前景。在上转换发光过程中发光中心和敏化中心大都是稀土离子。发光中心集中在Tm
Yb共掺杂在氟化物玻璃中的蓝光发射Ho在YAG晶体中的上转换红光发射
在ZBLAN玻璃中的绿光发射等西
。2001年巴
的一个研究组报道了能在一种材料中用一
种波长激发而产生白色上转换发光,促进了上转换发光在显示领域的应用。本文采用水热法合成了YLiF4∶Er,Tm
,当用不同波长的光激
发时,能分别得到色纯度高的红光、绿光和蓝光。当用红外光激发时,得到了很强的上转换红光、绿光和蓝光。我们对这种具有两种以上稀土离子共掺杂材料的发光行为进行了详细的研究。
稀土离子上。因为稀土离子具有丰富的能级,特别是在晶体中,晶场作用使得每一个能级进一步分裂,增加了能级的密集程度,所以能级匹配机会增多。与此同时,稀土离子之间的能量传递、浓度猝灭的可能性也较大。在选择激发波长时,因单频上转换过程中光子能量和发光中心能级差别之间的能量失配较大,需恰当地选择激发波长和能级匹配才可能有较高的上转换发光效率。在不同的基质材料中,掺杂不同的稀土离子,能实现稀土离子的红、绿、蓝三基色上转换发光,如Tm、
2　实　　验
在三种共掺杂体系中,我们选择Er、Tm
和Yb作为共掺杂稀土离子。Er和Tm都是以氧化物Er2O3和Tm2O3的形式引入的。将原材料以:
(1-x-y-z)Y2O3+2LiF+3NH4HF2+xEr2O3+yYbCl3+zTm2O3+70H2O
　　收稿日期:;修订日期:　　基金项目:国家重点基础研究发展计划();北京交通大学人才基金();北京交通大学校十五科技专项
基金()资助项目
　　作者简介:赵谡玲(1974-),女,内蒙古人,博士,讲师,主要从事稀土发光的研究。
E2mail:slzhao@center.,Tel:(010)
　192发　　光　　学　　报
的化学剂量配比称量,加以混合。在合成中令
x=0.005,y=0.015,z=0.01。称量时仍选取14
的是绿光发射,对应于Er从激发态S3/2到基态Im激发时,得到了红、15/2的跃迁。而用980n绿、蓝发射,但最强的是红光发射。这些发光峰的光色坐标都位于CIE中比较理想的位置,因此对全色光的器件来说,这种掺杂体系的发光是非常有价值的。
我们详细研究了在980nm光激发下所得到的上转换发光,当用肉眼观察时,上转换发光表现为白光,这种白光来自于Er和Tm的共同发射。根据Er和Tm离子的能级位置,在图1
中,位于665(651),552,524nm处的发射分别对应于Er离子从激发态F9/2、S3/2和H11/2到基态I15/2的跃迁。位于484,359nm处的发射是对应于Tm离子从激发态G4和D2到基态H6的跃迁发光,而对于450nm处的发射,也主要是对应Tm离子D2→F4,因为在YLiF4∶Er,Yb450
mL的水为标准,而后分别称取相应量的Y2O3、LiF、NH4HF2、Er2O3、YbCl3和Tm2O3,放入容积是25mL的聚四氟乙烯容器中。称量完后,加水混
合,搅拌,再用氢氟酸调整pH值为2～3,搅拌,放入不锈钢反应釜中,在220℃下晶化4～5天后,取出,将得到的白色沉淀物过滤、冲洗、脱水,烘干就得到了所需样品。
用不同波长的光激发样品时,测试了在300～700nm范围内的上转换发光光谱。同时测试了
样品的激发光谱及在不同波长光激发下的光致发光光谱。所用仪器为美国Spex公司生产的Fluoro23光谱仪。所有测试都是在室温条件下完
3　结果与讨论
用不同的波长激发YLiF4∶Er,Tm
nm跃迁的发光
样品,测试了300～700nm,如图所示。用355n,峰值位于450nm355nm光激发样品时,这个激发光子能量正好对应于Tm从基态H6到激发态D2的吸收,引起了激发态D2上的电子布居。当D2上的电子向下跃迁到F4上时,就发
射了450nm的光(见图5);用378nm
激发时得到
,Yb的发射谱中,在
峰的附近,位于648nm处也出现了一个
尖峰。但在YLiF4∶Er,Yb的上转换光谱中却没有发现这个发射
,由此可以得出结论,这个
发射是对应Tm的发射,也就是说YLiF4∶Er,Tm
,Yb的红色发光是Er和Tm两种离子
的共同发光。
为了研究三掺杂体系的发光现象,我们测试了不同激发功率下的上转换发光光谱,研究了上转换发光强度随泵浦功率的变化。如图2为不同样品的各个发光峰强度随泵浦功率的变化情况。由图可知,对应665,552,484nm的发射,
图1　三种波长激发得到的YLiF4∶Er,Tm
3+3+3+图2　YLiF4∶Er,Tm,Yb的上转换发光强度和泵浦
功率之间的双对数曲线
Fig.2　Theupconversionintensitiesdependenceonthepump
powerforYLiF4∶Er,Tm
Fig.1　TheemissionspectraofYLiF4∶Er,Tm
excitedbydifferentlights1
赵谡玲,等:不同波长激发下YLiF4∶Er,Tm,Yb的发光
斜率分别是2.21、2.28、2.25,接近于2,因此是双光子过程,而359nm的斜率是2.85,接近3,因此是三光子过程。
为使三掺杂体系的实验结果更明显,我们还做了不同发光强度之间的比率随泵浦功率的变化曲线,如图3所示。蓝光484nm同绿光552nm和红光665nm的光强比值随泵浦功率的变化很小,紫外光359nm同蓝光484nm的光强比值随着泵浦功率的增加而呈上升趋势。这些现象是不难理解的,因为蓝光484nm、绿光552nm和红光665nm的发射都是双光子过程。如果发光过程
程,D2的是三光子过程呢?我们利用在BaF2∶Tm
,Yb中发现的协作敏化发光来解释这种现
象:两个处于激发态F5/2的Yb离子把能量传递给处于基态的Tm
,使Tm直接激发到G4能
级上,这样就得到了Tm的双光子蓝光发射,当位于G4能级上的电子再同Yb发生能量传递后,被激发到D2能级上,从而得到了三光子的359nm的发射。
具体过程(见图5)为
H6(Tm)+F5/2(Yb)+F5/2(Yb)1
G4(Tm)+2F7/2(Yb)3+23+
G4(Tm)+F5/2(Yb)3+23+
D2(Tm)+F7/2(Yb)
是双光子过程,则发射光强正比于泵浦光强的二次方,用泵浦激光的输入电流可以表示为
IVis∝[a(i-i0)]∝(i-i0)
三光子过程表示为
IVis∝[a(i-i0)]∝(i-i0)
　　为了研究YLiF4∶Er,Tm,Yb中具体的
发光过程,如图4665nm时,F9/2能级的发射,Er能级的激,Tm能级的激发峰。位于378(362),405,448,490,519nm处的激发峰分别对应于Er基态I15/2到激发态G11/2,H9/2,F5/2(4F3/2),4F7/2和2H11/2的跃迁;位于462nm处的峰
式中:IVis是发射光强,i是输入电流,i0是阈值电流,a是与激光器性能有关的参数。
　　蓝光484nm、绿光552nm和红光665nm发射强度都可以用式(1)表示,。对于紫外光359n,因为它的发射是三光子过程,发射光强用式(2)表示,则同蓝光484nm的强度比值泵浦光强的增大而呈上升
Tm在不同基质的发光特性已有很多报道,
对应Tm离子由基态H6到激发态G4的跃迁,由此可以得知,Er和Tm之间存在能量传递。
在980nm激发下得到G4和D2到基态的发光分别是由三光子和四光子过程造成的
位于362nm的激发峰,即可能对应于Er基态到G11/2扩展态的跃迁,也可能对应于Tm从基态H6到激发态D2的跃迁,因为Er的G11/2和Tm的D2能级位置非常接近。
当监测波长为对
在YLiF4中Tm的G4
到基态的发光是双光子过
图3　YLiF4∶Er,Tm,Yb中各种发光强度之间的比
率随泵浦功率的变化
Fig.3　Theratiosofdifferentupconversionintensitiesde2
pendenceonthepumppowerforYLiF4∶Er,Tm
图4　对应不同发射的YLiF4∶Er,Tm,Yb的激发
Fig.4　TheexcitationspectraofYLiF4∶Er,Tm
correspondingtodifferentemission1
　194发　　光　　学　　报第27卷
应Er能级S3/2(552nm)的发射时,在其激发光
的光激发样品时,主要引起了YLiF4∶Er,Tm
谱中只观察到对应Er能级的激发峰,却没有观察到462nm的激发峰。也就是说,Tm的G4能级上的电子对Er的S3/2能级的发射没有贡献。
当直接用对应于Tm的D2能级的光激发样品时,即图1中355nm激发后的发光光谱,得到最强的发射是对应Tm激发态G4到基态H6的跃迁,并且还有微弱的对应Er的S3/2能级到I15/2跃迁的发光。也就是说大部分D2能级上的电子经过无辐射弛豫到了G4能级上,并还有少量电子通过能量传递将能量传递给了Er,使之激发到S3/2能级上。当用对应Er的能级G11/2
Yb中的绿光发射(见图1)。因此对于Er的
能级S3/2的电子,主要同Er的能级G11/2上的电子有关,而对于Tm
激发态G4的发射则同
Tm激发态D2的电子有关。因此可以说Tm
离子的掺杂对增强S3/2能级的发射基本没有影响。也就是说,对于Er在S3/2能级的发射,主要是由于激发了Er离子能级本身或和Yb离子之间的能量传递所致。只有很少部分来自和Tm的D2能级上电子的能量传递。对于具体发
光过程和Er与Tm离子之间的能量传递过程,将在以后的研究中讨论
图5　Tm3+和Er3+的能级图及发光过程
Fig.5　TheemissionprocessesandtheenergylevelofTm
4　结　　论
用水热法合成了YLiF4∶Er,Yb,Tm样品。Er、Yb和Tm的摩尔分数分别为1%、1.5%和2%。用不同波长的光激发YLiF4∶Er,Yb
的发射,对应Er离子的F9/2→I15/2的红光最强,其次为对应S3/2→Im15/2跃迁的绿光,蓝光对应T
离子的G4→H6。在上转换发光强度同泵浦功率的双对数曲线图中,对应Er的S3/2和F9/2的发射是双光子过程,Tm的G4和D2的发射分别是双光子过程和三光子过程。分析认为,是两个Yb
,得到样品的发光颜色不同,这有利于
全色器件的研制。当用355nm光激发时,发光为蓝色,用378nm激发时,发光为绿色,980nm光激发时,发光为白色,样品光谱包括红、绿、蓝三种光
的协作敏化导致Tm的G4能级的电子布居。对应YLiF4∶Er,Yb,Tm样品的激发光谱体现了Er和Tm之间存在着能量传递。
参　考　文　献:
[1]MartínIR,RodríguezVD,LavínV,etal.
Infrared,blueandultravioletupconversionemissionsinYb
2Tm3+2doped
fluoroindateglasses[J].SpectrochimicaActaPartA:MolecularandBiomolecularSpectroscopy,):
包含总结汇报、人文社科、外语学习、专业文献、办公文档、旅游景点、行业论文、考试资料、经管营销以及不同波长激发下YLiF_4_Er_3_Tm_3_Yb_3_的发光等内容。本文共2页
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