导读：载体，载体本身的比表面积、浸润性及载体与纳米金粒子间的相互作用，2.具有大比表面积的载体是金颗粒高度分散的前提，而载体的浸润性，3.载体与纳米金颗粒之间的相互作用强度也是影响催化活性的关键，（几何效应）当金颗粒以半球状附着在载体表面时与载体表面，的相互作用较强，由于半球状附着在载体表面上的金的自由能要比球，状附着在载体表面上的自由能大,所以半球状的金颗粒更容易吸附，着在载体表面时金颗粒难吸附反
肉桂醇是香料、药物及其他精细化工产品生产过程中的重要原料
和反应中间体，目前工业上生产肉桂醇的方法多局限在均相计量还原
法上，但其反应条件苛刻、还原剂用量大、反应后产物分离繁琐、产
生大量废弃物, 不符合可持续经济发展的要求, 而采用多相催化加氢
的方法具有反应条件温和、还原剂（氢气）绿色无污染、催化剂易于
分离、可循环使用等特点，因此研制经济高效的肉桂醛选择加氢催化
剂具有重要的学术意义和经济价值。【2】599
肉桂醇可作为医药原料,常用于心脑血管药物的合成, 如脑益嗦
等, 对病毒引起的肺瘤能有效抑制; 临床用于血癌、子宫癌、卵巢肿
瘤、食管癌等多种肿瘤。
【8】Chambers A, Jaekson S D, Stirling D,Webb G. Selective
Hydrogenation of Cinnamaldehyde over Supported Copper Catalysts[J].
J Catal,):301一314.
载体本身的比表面积、浸润性及载体与纳米金粒子间的相互作用
1. Fe离子沉积增加了催化剂有效比表面积, 减小了Au颗粒尺寸.
[5]K.M. Parida et al. Low temperature CO oxidation over gold supported
mesoporous Fe-TiO2. J. Mol. Catal. A319 (
2. 具有大比表面积的载体是金颗粒高度分散的前提，而载体的浸润性
决定了金催化剂在焙烧过程中是否会团聚成大的金颗粒, 若团聚其
催化活性降低。[6]898
3. 载体与纳米金颗粒之间的相互作用强度也是影响催化活性的关键
因素。（几何效应）当金颗粒以半球状附着在载体表面时与载体表面
的相互作用较强，由于半球状附着在载体表面上的金的自由能要比球
状附着在载体表面上的自由能大, 所以半球状的金颗粒更容易吸附
反应介质以降低其自由能, 因此, 其催化活性一般较高；而以球状附
着在载体表面时金颗粒难吸附反应介质，使得其催化活性较低。因此，
金与载体间的相互作用力越强,金粒子在载体表面的形状越扁平,因此
催化活性越高。另外, 这种相互作用也能使金的电子结构发生变化,
通常当金负载在可还原性的载体上时, 由于载体的氧缺陷位与金之
间存在电子转移,金带有更多的负电荷, 使得在α，β-不饱和醛选择加
氢反应中对α，β-不饱和醇显示了更高的选择性。
[6]徐新, 罗国华, 赵如松. 高活性负载型纳米金催化剂的制备及应用
石油化工, ):898～902
晶面或反应物分子结构的不同能影响吸附构型的取向。
此外,载体的结构特征及其还原能力对Au催化剂的加氢性能也会产
生很大影响。电子从还原的载体上转移到金属颗粒上时,生成了更多
的富电子Au颗粒,而这些富电子Au颗粒对C= O键加氢极其有利,从
而使C =O键加氢的选择性远远高于C=C键。
[1]邢铁锋, 刘迎新, 寻增才, 严巍等.
Au催化剂在液相选择性加氢
反应中的应用进展. 石油化工, ):329～334
助剂的影响
1.锐钛矿晶粒中部分Ti4+ 被Fe3+取代产生晶体缺陷，使金粒径减小。
而且它还作为金颗粒的定位中心，妨碍金粒子的扩散并防止更大金颗
粒的形成。
2. 助剂的加入提高了载体的结构性能(比表面积 ) 和还原性，使金分
散性更好，从而提高催化剂的耐热性、机械强度.亲电子性的Mδ+有
利于活化羰基，从而提高了肉桂醇的选择性。[2]P601
3. 助剂的加入可以提高加氢的活性和不饱和醇的选择性。Liu等考察
了Fe 对Co/γ-Al2O3 的改性研究，结果表明Fe 的加入可以提高催
化剂的活性和选择性，认为Fe 的引入使Co在载体表面产生富集。
【2】许莉勇，张新波，张斌等. 肉桂醛多相催化选择性加氢制肉桂
醇的研究进展. 中国现代应用药学,
烧结温度（载体制备中）
第一，载体碱性随烧结温度增加而增强，在沉积沉淀法过程中影响金
溶液的pH和催化剂表面金的价态。
第二，水滑石的表面积随着烧结温度的增加而增加。温度
100℃,200℃,300℃烧结温度时，金的实际负载量和颗粒尺寸几乎相
同。因此， Au3+/Au0比例决定催化剂的催化性能。
1. Fe以离子态沉积，它对醛带负电的偶极子的亲和作用能增强巴豆
醛的吸附和活化作用。[3]P214
2. 更有利于氢的竞争吸附，使催化剂能够吸附更多的氢，从而提高
了反应活性．
电子结构：
载体活性和 Au3+/Au0之间的联系: 载体活性越高，Au3+/Au0比例越
大，其催化加氢选择性和转化率也越高。
[3]Hsing-Yu Chen, Ching-Tu Chang, Shu-Jen et al. Selective
hydrogenation of crotonaldehyde in liquid-phase over Au/Mg2AlO
hydrotalcite catalysts .Appl. Catal A: Gen. 381 (5
1. 这种金属-载体相互作用也能使金的电子结构发生变化, 通常当金
负载在可还原性的载体上时, 由于载体的氧缺陷位与金之间存在电
子转移, 金带有更多的负电荷。
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3秒自动关闭窗口肉桂醇是香料、药物及其他精细化工产品生产过程中的；和反应中间体，目前工业上生产肉桂醇的方法多局限在；法上，但其反应条件苛刻、还原剂用量大、反应后产物；生大量废弃物,不符合可持续经济发展的要求,而采用；的方法具有反应条件温和、还原剂（氢气）绿色无污染；分离、可循环使用等特点，因此研制经济高效的肉桂醛；剂具有重要的学术意义和经济价值；肉桂醇可作为医药原料,常用于
肉桂醇是香料、药物及其他精细化工产品生产过程中的重要原料
和反应中间体，目前工业上生产肉桂醇的方法多局限在均相计量还原
法上，但其反应条件苛刻、还原剂用量大、反应后产物分离繁琐、产
生大量废弃物, 不符合可持续经济发展的要求, 而采用多相催化加氢
的方法具有反应条件温和、还原剂（氢气）绿色无污染、催化剂易于
分离、可循环使用等特点，因此研制经济高效的肉桂醛选择加氢催化
剂具有重要的学术意义和经济价值。【2】599
肉桂醇可作为医药原料,常用于心脑血管药物的合成, 如脑益嗦
等, 对病毒引起的肺瘤能有效抑制; 临床用于血癌、子宫癌、卵巢肿
瘤、食管癌等多种肿瘤。
【8】Chambers A, Jaekson S D, Stirling D,Webb G. Selective
Hydrogenation of Cinnamaldehyde over Supported Copper Catalysts[J].
J Catal,):301一314.
载体本身的比表面积、浸润性及载体与纳米金粒子间的相互作用
1. Fe离子沉积增加了催化剂有效比表面积, 减小了Au颗粒尺寸.
[5]K.M. Parida et al. Low temperature CO oxidation over gold supported
mesoporous Fe-TiO2. J. Mol. Catal. A319 (
2. 具有大比表面积的载体是金颗粒高度分散的前提，而载体的浸润性
决定了金催化剂在焙烧过程中是否会团聚成大的金颗粒, 若团聚其
催化活性降低。[6]898
3. 载体与纳米金颗粒之间的相互作用强度也是影响催化活性的关键
因素。（几何效应）当金颗粒以半球状附着在载体表面时与载体表面
的相互作用较强，由于半球状附着在载体表面上的金的自由能要比球
状附着在载体表面上的自由能大, 所以半球状的金颗粒更容易吸附
反应介质以降低其自由能, 因此, 其催化活性一般较高；而以球状附
着在载体表面时金颗粒难吸附反应介质，使得其催化活性较低。因此，
金与载体间的相互作用力越强,金粒子在载体表面的形状越扁平,因此
催化活性越高。另外, 这种相互作用也能使金的电子结构发生变化,
通常当金负载在可还原性的载体上时, 由于载体的氧缺陷位与金之
间存在电子转移,金带有更多的负电荷, 使得在α，β-不饱和醛选择加
氢反应中对α，β-不饱和醇显示了更高的选择性。
[6]徐新, 罗国华, 赵如松. 高活性负载型纳米金催化剂的制备及应用
石油化工, ):898～902
晶面或反应物分子结构的不同能影响吸附构型的取向。
此外,载体的结构特征及其还原能力对Au催化剂的加氢性能也会产
生很大影响。电子从还原的载体上转移到金属颗粒上时,生成了更多
的富电子Au颗粒,而这些富电子Au颗粒对C= O键加氢极其有利,从
而使C =O键加氢的选择性远远高于C=C键。
[1]邢铁锋, 刘迎新, 寻增才, 严巍等.
Au催化剂在液相选择性加氢
反应中的应用进展. 石油化工, ):329～334
助剂的影响
1.锐钛矿晶粒中部分Ti4+ 被Fe3+取代产生晶体缺陷，使金粒径减小。
而且它还作为金颗粒的定位中心，妨碍金粒子的扩散并防止更大金颗
粒的形成。
2. 助剂的加入提高了载体的结构性能(比表面积 ) 和还原性，使金分
散性更好，从而提高催化剂的耐热性、机械强度.亲电子性的Mδ+有
利于活化羰基，从而提高了肉桂醇的选择性。[2]P601
3. 助剂的加入可以提高加氢的活性和不饱和醇的选择性。Liu等考察
了Fe 对Co/γ-Al2O3 的改性研究，结果表明Fe 的加入可以提高催
化剂的活性和选择性，认为Fe 的引入使Co在载体表面产生富集。
【2】许莉勇，张新波，张斌等. 肉桂醛多相催化选择性加氢制肉桂
醇的研究进展. 中国现代应用药学,
烧结温度（载体制备中）
第一，载体碱性随烧结温度增加而增强，在沉积沉淀法过程中影响金
溶液的pH和催化剂表面金的价态。
第二，水滑石的表面积随着烧结温度的增加而增加。温度
100℃,200℃,300℃烧结温度时，金的实际负载量和颗粒尺寸几乎相
同。因此， Au3+/Au0比例决定催化剂的催化性能。
1. Fe以离子态沉积，它对醛带负电的偶极子的亲和作用能增强巴豆
醛的吸附和活化作用。[3]P214
2. 更有利于氢的竞争吸附，使催化剂能够吸附更多的氢，从而提高
了反应活性．
电子结构：
载体活性和 Au3+/Au0之间的联系: 载体活性越高，Au3+/Au0比例越
大，其催化加氢选择性和转化率也越高。
[3]Hsing-Yu Chen, Ching-Tu Chang, Shu-Jen et al. Selective
hydrogenation of crotonaldehyde in liquid-phase over Au/Mg2AlO
hydrotalcite catalysts .Appl. Catal A: Gen. 381 (5
1. 这种金属-载体相互作用也能使金的电子结构发生变化, 通常当金
负载在可还原性的载体上时, 由于载体的氧缺陷位与金之间存在电
子转移, 金带有更多的负电荷。
2. 催化剂表面还原态的Au增加有利于 C=O 键的吸附。 【2】602
3. 金粒子与载体之间可能存在较强的电子相互作用，使得载体Au-xFe-TiO2层板晶格中的Fe3+ 上的电子转移到Au物种上。[4]529
4. Fe3+作为光致电荷载体的复合中心。TiO2表面金的存在增加了光致电子向金的迁移，从而提高了电子和空穴分离。尽管Fe3+有利于电子空穴复合，但这种作用被沉积在 0.57Fe-TiO2表面的Au有效削弱。因为光致电子迅速被Au捕获并且剩下的空穴被Fe3+ 捕获，电子-空穴对的复合率减少,光催化性能提高。【4】530
[4]Y M Wu, J L Zhang
et al. Preparation and characterization of TiO2 photocatalysts by Fe3+ doping together with Au deposition for the degradation of organic pollutants. Appl. Catal B: Environ 88 (2
5.Au -Fe纳米颗粒中铁的存在在增强了Au-Ti相互作用，从而能稳定Au原子防止它发生热解吸。除此之外，因为Au -Fe的键能比Fe -Fe二聚物的键能高，所以我们预期通过双金属纳米簇中的Au来稳定Fe原子。
[7] Naitabdi et al. Thermal Stability and Segregation Processes in Self-Assembled Size-Selected AuxFe1-x Nanoparticles Deposited on TiO2(110):Composition Effects. J. Phys. Chem.C 113(2009) ,
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　金属、载体间的强相互作用可导致您的答案:A,C,D 题目分数:0.5 此题得分:0.5 批注:第 02 章第 2 节,载体的功能的内容中提出了 TiO2 与金属的作用及其... 　催化剂中存在钌与载体、钌与促进剂、促进剂与载体三者间的相互作用。载体的 ...钌系氨合成催化剂的制备难度很 大,贵金属钌价格昂贵,切莫一哄而上,国家应组织... 　A.阳离子交换树脂;B.活性白土;C.硅酸铝;D.(NH4)2CO3 8、金属、载体间的强相互作用可导致( )。 A.H2 吸附下降;B.氧化反应速率下降; C.CO 吸附下降;D.... 　载体的溢流现象和强相互作用 活性组分与载体的溢流现象(Spillover)和强相互作用 ...? 适用于低含量,高利用率的贵金属催化剂 ? 适用于活性组分高分散,均匀分布大... 　14. 活性组分金属(如 Pt,Pd)与载体(如 TiO2)可互相作用,载体将电子传递给金属,导致金属对反应 物(如 H2)的吸附能力下降,这种现象叫金属-载体间的强相互作用... 　强金属载体相互作用 的本质是什么?你说究竟有多强?你有把尺子量出强度吗?那么强度的单位是什么?数值 是多少?你说多强就多强啊? 催化的审稿人是懂行的,显然... 　主催化剂和载体 C.载体和主催化剂 D.助催化剂和...吸附越强,反应活性越好 B.吸附越弱,反应活性越好 ...过渡金属氧化物 B.各组分之间可能有相互作用 C.... 　⑥活性组分与载体之间的溢流现象和强相互作用 4.均相催化剂的特点及优点: 特点...12.金属催化剂催化活性的经验规则: ①d 带空穴与催化活性:金属能带模型提供 d... 　特别是贵金属的用量;⑸载体可提供附加活性,载体一般不要求有催 化活性,但是如为目 的反应的活性则对反应有利;⑹活性组分与载体之间的溢 流现象和强相互作用,... 上传我的文档
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金属-载体强相互作用及其对多相催化反应的影响
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金属-载体强相互作用及其对多相催化反应的影响
官方公共微信不同气氛下Pt与TiO_2强相互作用及其对光催化性能的影响--《河南大学》2008年硕士论文
不同气氛下Pt与TiO_2强相互作用及其对光催化性能的影响
【摘要】：
金属载体强相互作用体系具有的特殊的电子结构和几何结构等性质,使其对光催化反应的活性有显著影响,具有重要的研究意义。本人通过X-射线光电子能谱(XPS)和原位Ar~+溅射相结合,主要研究了惰性N_2气氛和还原性H_2气氛下Pt与TiO_2的强相互作用,并探讨了其对C_3H_6光催化性能的影响。
Pt/TiO_2薄膜样品在惰性N_2气氛中400℃处理后,Ar~+离子溅射发现随着溅射时间的延长,Pt的结合能向高结合能位移,出现高价态的Pt物种,同时Pt原子百分比随着溅射时间的延长出现先增高后降低的现象,暗示惰性N_2气氛下高温处理后Pt与TiO_2之间发生了两种强相互作用:(1)包覆:在惰性N_2气氛高温处理过程中载体TiO_2中的晶格氧逸出生成具有流动性的低价Ti_xO_y物种,对Pt0颗粒进行包覆;(2)热扩散:Pt原子扩散进TiO_2晶格,取代Ti~(4+)生成Pt~(2+)。结果表明,高温N_2处理后Ti_xO_y对Pt~0的包覆和Pt~0粒子尺寸变大可引起Pt/TiO_2表面C_3H_6光催化活性明显降低。
Pt/TiO_2薄膜样品在还原性H_2中400℃处理后,Ar~+离子溅射发现Pt原子百分比也随着溅射时间的延长出现先增高后降低的现象,但Pt结合能向低结合能位移,出现低价态的Pt物种,即也发生了两种强相互作用,但与惰性N_2气氛下有所不同:(1)包覆:在还原性H_2气氛高温处理过程中载体TiO_2被还原生成Ti_xO_y对Pt0颗粒形成包覆;(2)热扩散:Pt原子扩散进TiO_2晶格,取代O_2-生成Pt-。低温200℃下H_2的还原使新制备催化剂表面PtO薄层被还原为Pt0,从而使C_3H_6的光催化活性升高,但在高温处理后包覆占据了主导地位,并且Pt颗粒变大,这些因素使C_3H_6的光催化活性下降。
本文还研究了纳米管钛酸在CO气流中高温处理后对C_3H_6的可见及紫外光催化性能,实验结果表明:NTA经400-800℃的CO气氛高温处理后,对C_3H_6无可见光催化活性,只有紫外光催化活性且活性随处理温度升高而降低。表征结果显示NTA经CO高温处理后,只发生碳沉积,未发生碳掺杂;NTA经CO高温处理后,比表面积随处理温度升高而大幅下降,由锐钛矿相向金红石相转变的温度显著提前,这些都是导致紫外光催化活性降低的原因。
【关键词】：
【学位授予单位】：河南大学【学位级别】：硕士【学位授予年份】：2008【分类号】：O643.36【目录】：
ABSTRACT9-11
第一章 绪论11-35
1.1 负载型贵金属催化剂的研究11-15
1.1.1 基本原理11
1.1.2 影响负载贵金属催化剂光催化活性的因素11-15
1.1.2.1 沉积方法的影响11-12
1.1.2.2 贵金属性质的影响12
1.1.2.3 贵金属沉积量的影响12-13
1.1.2.4 贵金属的价态、粒径大小等的影响13
1.1.2.5 载体性质的影响13-14
1.1.2.6 反应物性质的影响14
1.1.2.7 金属载体强相互作用的影响14-15
1.2 金属-载体强相互作用的研究15-27
1.2.1 金属-载体强相互作用的提出15-16
1.2.2 金属-载体强相互作用的机理研究16-23
1.2.3 金属-载体强相互作用对多相催化反应活性的影响23-26
1.2.4 选取C_3H_6 作为评价体系的原因26-27
1.3 选题意义及研究内容27
参考文献27-35
第二章 惰性 N_2 气氛下 Pt/TiO_2 强相互作用及其对 C_3H_6 光催化氧化反应的影响35-45
2.1 引言35-36
2.2 实验部分36-38
2.2.1 Pt/TiO_2 光催化剂的制备36-37
2.2.2 光催化活性评价37
2.2.3 Ar~+溅射的Pt/TiO_2/ITO 样品的制备37-38
2.2.4 表征38
2.3 结果与讨论38-43
2.3.1 C_3H_6 光催化活性评价结果38
2.3.2 催化剂失活原因分析38-43
2.4 本章小结43
参考文献43-45
第三章 还原性 H_2气氛下 Pt/TiO_2强相互作用及对C_3H_6光催化性能的影响45-59
3.1 引言45-46
3.2 实验部分46-48
3.2.1 Pt/TiO_2/ITO 薄膜制备46-47
（1） TiO_2/ITO 薄膜的制备46
（2） Pt/TiO_2/ITO 薄膜的制备46-47
3.2.2 Pt/TiO_2粉末催化剂的制备47
3.2.3 光催化活性评价47
3.2.4 表征47-48
3.3 结果和讨论48-56
3.3.1 C_3H_6 光催化活性评价结果48
3.3.2 C_3H_6 光催化活性评价结果原因分析48-56
3.3.2.1 Pt/TiO_2 的比表面分析48-49
3.3.2.2 Pt/TiO_2 的XRD 分析49-50
3.3.2.3 氢气气氛下Pt-TiO_2 强相互作用的研究50-56
3.4 结论56-57
参考文献57-59
第四章 不同气氛下 Pt-TiO_2强相互作用的比较研究59-69
4.1 引言59-60
4.2 实验部分60-62
4.2.1 氧化性（空气）气氛下Pt/TiO_2/ITO 系列薄膜的制备60
4.2.2 惰性（氮气）气氛下Pt/TiO_2/ITO 系列薄膜的制备60-61
4.2.3 还原性（氢气）气氛下Pt/TiO_2/ITO 系列薄膜的制备61-62
4.3 结果与讨论62-67
4.3.1 不同气氛处理后Pt 4f 谱随溅射时间变化62-63
4.3.2 不同气氛高温处理样品中溅射后Pt 的存在形式63-64
4.3.3 不同气氛高温处理后样品中Pt 含量与溅射时间关系64-65
4.3.4 不同气氛处理后样品的光催化活性比较65-67
4.4 本章小结67-68
参考文献68-69
第五章 纳米管钛酸 CO 处理产物的结构及光催化活性69-80
5.1 前言69-70
5.2 实验部分70-71
5.2.1 样品的制备70-71
5.2.2 表征71
5.2.3 光催化活性评价71
5.3 结果与讨论71-76
5.3.1 光催化活性71-72
5.3.2 可见光照无活性的原因72-74
5.3.3 紫外光照活性降低的原因74-76
5.4 结论76
参考文献76-80
结论与展望80-81
硕士期间科研成果81-82
欢迎：、、)
支持CAJ、PDF文件格式
【参考文献】
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