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大气降水氢氧同位素组成特征及水汽来源探讨
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1 引言氢(δD)、氧(δ18O)稳定同位素是广泛地存在于自然水体中的环境同位素.自然水体通过蒸发、凝聚、降落、渗透和径流等形成水分的循环，且在水分循环过程中产生同位素分馏现象，即较轻的同位素(1H和16O)会先蒸发到气相中，同时较重的同位素(2D和18O)则先凝结到液相.降水是水循环过程中的一个重要环节.大气降水中氢(δD)、氧(δ18O)稳定同位素组成及分布主要受到蒸发和凝结作用的制约，当云中的水蒸汽冷凝形成雨滴时，18O和D不断由潮湿的空气中优先冷凝，当降水不断进行，降水中中重的18O和D不断被淋洗，则表现为降水中δD和δ18O逐渐贫化.大气降水中稳定同位素组成及分布与产生降水水汽来源的初始状态及水汽输送过程发生的变化密切相关，同时，降水中氢氧同位素存在着大陆效应、温度效应、降水量效应和纬度效应等.不同时间和区域大气降水的同位素发生有规律的变化，因此，国内外学者常借助降水中氢氧稳定同位素变化来研究水汽的来源地域、水循环过程的历史信息、天气气候特征等.早在1961年，世界气象组织WMO和国际原子能机构IAEA就已建立全球大气降水同位素观测网络，开始对大气降水中同位素组成进行观测，为研究全球和局地大气环流及循环的机制提供同位素资料数据.我国对降水中氢氧同位素的研究起步较早，大量的研究对大气降水稳定同位素组成与温度、降水量、蒸发等因素进行了探讨分析并建立降水线方程，如我国较干旱的东北地区、西北内陆地区及华北地区，较湿润的西南地区、华东地区和华南地区，这些基础数据为研究水循环特征提供了依据.HYSPLIT后向轨迹模型主要用于降水水汽源的模拟和分析，确定各水汽源的来源和输送路径，特别是基于聚类分析的结果具有较好的可信性，可用于确定不同水汽输送路径的权重比例.厦门地处东南沿海地区，是典型的亚热带季风气候区.虽已有学者对厦门岛内大气降水的同位素分布特征及同位素值与温度、降水量等影响因素的关系进行了比较深入的探讨，积累了重要的原始数据基础，然而观测点主要局限于厦门岛内单个点，对于整个厦门地区的降水同位素情况了解不够全面.此外，对于降水水汽来源及输送路径缺乏模型模拟的分析，而关于水汽来源及输送路径所占的权重比例研究更是未见报道.因此，本研究同步采集厦门地区6个站点的典型月份降水来分析其降水中氢(δD)、氧(δ18O)同位素值的变化特征，同时，利用测定的降水中δD和δ18O基础数据建立厦门地区大气降水线方程，并分析年尺度和月尺度下降水中稳定同位素值与降水量之间是否存在显著的“降水量效应”.同时，采用HYSPLIT后向模型模拟厦门地区的水汽来源及输送路径，并基于聚类分析的结果探讨不同水汽输送路径的权重比例.2 材料与方法2.1 监测布点本研究在厦门地区共设立6个雨水监测点(图 1)，分别为海沧新阳工业区(缩写XY)、翔安混合区(缩写XA)、洪文商住混合区(缩写HW)、鼓浪屿商住混合区(缩写GLY)、坂头水库区(缩写BT)、小坪森林公园(缩写XP).其中，坂头水库区和小坪森林公园为自然保护区，鼓浪屿作为厦门市重要的旅游区. 图1 厦门地区大气降水采样点分布图2.2 样品的采集与贮存降水样品的收集采用智能降水采集器(ZJC-Ⅱ型，杭州恒达公司生产)自动搜集降雨.若一天中有几次降水过程，可合并为一个样品测定;若遇连续几天降雨，则收集当日上午8：00至次日上午8：00的降水，即24 h降水样品作为一个样品进行测定.为避免干沉降的影响，降水结束后0.5 h内立即取回.采集的样品移入洁净干燥的聚乙烯塑料瓶中，密封保存.样品带回实验室后立即经0.45 μm的混合纤维素滤膜过滤后置于4 ℃冰箱保存待测.所有样品在10 d内完成从采样到分析的全过程.根据厦门沿海地区气象条件的特点，选取采样期降水量多的月份、并且可代表各个季节的典型月份.其中，以2012年12月、2013年4月和7月分别代表冬季、春季和夏季，在6个站位共收集到60个降水样品.2.3 样品的分析降水中氢氧同位素值的测定采用稳定同位素质谱仪(ThermoFisherTM MAT 253)、元素分析仪(ThermoFisherTM Flash 2000)和Con FloⅣ连续流模式同位素质谱仪联用.分析过程中采用手动进样，将0.1 μL降水样品注入裂解炉，在高温下形成的水蒸气与填充于裂解炉内的玻璃碳粒在1400 ℃下发生还原反应，形成的H2和CO混合气在He载气(流速100 mL · min-1)的携带下，通过柱温90 ℃、内填0.5 nm分子筛的气相色谱柱分离，然后依次通过Con Flo Ⅳ导入稳定同位素质谱仪的离子源内，实现单次分析中顺序同时测定δD和δ18O.样品的标准样品为国际标样SMOW(标准平均大洋水)，样品测试一定量间隔插入标准样品的测试，用于检测仪器是否稳定，偏差在5%以内可继续进行样品分析.测量精度δD为±0.3‰，δ18O为±0.1‰.2.4 轨迹模式简介本文中气团轨迹模型采用美国海洋大气研究中心空气资源实验室开发的HYSPLIT.模型所使用的气象资料来自美国国家环境预报中的全球再分析资料，可在ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/下载.通过HYSPLIT后向轨迹追踪模式来追踪厦门地区大尺度上水汽输送路径，模式分别计算春季、夏季和冬季降水期间每天00：00、06：00、12：00和18：00到达厦门地区的气团轨迹，既可覆盖连续性降水，也可提高追踪水汽来源路径的精确性，并进行聚类分析计算出每组输送路径的比例权重.3 结果与分析3.1 大气降水δD和δ18O的分布特征图 2为厦门地区大气降水氢氧同位素的季节性分布图.厦门地区大气降水δD和δ18O的波动范围较大，δD在-93.61‰~16.14‰范围内波动，平均值为-32.29‰±26.69‰，而δ18O在-11.98‰~0.29‰范围内波动，平均值为-5.40‰±3.13‰.研究表明，我国大气降水δD的范围为-190‰~ 20‰，δ18O的范围为-24‰~2.0‰.与之比较，厦门地区大气降水的δD和δ18O均落在我国大气降水δD值和δ18O值的范围内.1998年厦门岛内大气降水δD值为-108‰~-3.0‰，δ18O值为-14.87‰~-2.17‰，而年厦门岛大气降水δD值为-74.7‰~7.3‰，δ18O值为-10.30‰~-0.13‰.比较可知，本文研究期间厦门地区降水中δD和δ18O变化幅度(分别为109.75‰和12.27‰)与1998年厦门岛降水中δD和δ18O的变化幅度(分别为106‰和12.7‰)高度一致，且均高于年间厦门岛降水中δD和δ18O的变化幅度(分别为82‰和10.7‰)，反映出本文研究期间和1998年研究期间厦门地区可能经历了极端气候的影响(如2013年的超级台风“苏力”和热带风暴“西马仑”，1998年的第10号台风).
图2 大气降水δD和δ18O的分布厦门地区冬、春、夏3个季节δD值分别为-27.83‰±8.77‰、-7.86‰±8.07‰和-61.17‰±4.85‰;而冬、春、夏3个季节δ18O值分别为-5.62‰±1.14‰、-2.18‰±0.80‰和-8.42‰±0.62‰.厦门地区6个采样点δD值和δ18O值均表现出显著的季节性差异，不同采样点降水的δD和δ18O值均表现出春季最高，而夏季最低.厦门地区大气降水的氢氧同位素值呈现出显著的季节特征，这种季节特征主要受到两个方面的影响：一是大尺度上的水汽来源，包括水汽的蒸发来源和水汽在输送过程中同位素所发生的变化;另一方面是区域性的地理因素，其中，包含了温度、降水量、相对湿度、采样点等各项因素的共同作用.研究表明，厦门地区季节变化的主要决定性因素应是季风气候的影响.因此，本文首先利用HYSPLIT模式来模拟厦门地区春、秋和冬季降水期间水汽的输送情况，勾画大气气团在一定时间内的运动路径，从而判断降水水汽的来源和输送途径.后向轨迹聚类图(图 3)中，线条的指向表示水汽的来源，线条的起伏波动表示水汽输送的路径，线条的百分比表示该水汽输送路径占总的输送路径的比重.3.2 后向轨迹分析降水水汽的来源看厦门地区不同降水期间的后向轨迹图.根据后向轨迹的聚类分析，厦门地区夏季降水期间的气团均来自温暖湿润的低纬度地区，主要是南海(36%)和西太平洋地区(64%)，其具有湿度大、蒸发较弱的特点.海洋湿润气团在向大陆移动过程中，沿途气团中的重同位素受到较强的冲刷作用，使得其降水同位素值越来越贫化.由这两类气团带来的大量降水导致了厦门地区夏季降水的δD和δ18O值最低(分别为-61.17‰±4.85‰和-8.42‰±0.62‰).卫克勤指出，台风中心经过的地区常有大暴雨或特大暴雨，由于气团长距离迁移和降水量效应(即降水中稳定同位素比值与降水量之间存在显著的负相关关系)导致台风雨δ值相当低.日和7月19日，厦门地区先后受到超级台风“苏力”和热带风暴“西马仑”的影响，由于该类气团本身的同位素值偏低并且伴随着大量的降水，因此，该时间段δD和δ18O值表现为全年最低值.“苏力”台风影响期间，厦门地区δD和δ18O最低值分别为-49.86‰和-10.06‰(坂头)，而热带风暴“西马仑”影响期间，δD和δ18O最低值分别为-86.01‰和-11.45‰(坂头).受此类水汽影响，厦门地区夏季δD值(-61.17‰±4.85‰)和δ18O值(-8.42‰±0.62‰)偏低，远低于冬季和春季的δD和δ18O值.厦门地区冬季降水期间有部分受到来源于北方亚洲大陆的气团输送(4%来自哈萨克斯坦).这一气团经我国蒙古及华北地区，不经湿润的海域直接到达研究区域，气团输送过程中，由于气团干燥，蒸发作用强烈而产生同位素富集，使得蒸发水汽中同位素值偏高;另外，来自西部近地源(华中地区82%)的气团及14%来自俄罗斯的气团在传输过程中先进入东海海域再到达研究区域，从海上带来的较为湿润的水汽对冬季降水同位素值偏低作出贡献.厦门地区冬季δD值(-27.83‰±8.77‰)和δ18O值(-5.62‰±1.14‰)并未表现为年最高值，而低于春季的δD和δ18O值，说明带来低值同位素降水的水汽比带来高值同位素降水的水汽贡献大.春季降水期间气团来源较为复杂多样，有来自于俄罗斯(19%)和我国华北地区(52%)湿度低的冷空气，也有来自于南海及南亚国家湿润气团(28%)的贡献.春季厦门有一场降水的δD和δ18O值最高，分别为δD=5.782‰，δ18O=-0.929‰.厦门地区观测期间受到内陆(西北内陆及俄罗斯)冷气团的影响，由于其空气湿度较小，局地蒸发较快，因而降水中重同位素δD和δ18O富集，导致降水中同位值偏高.厦门地区春季(4月份)降水中同位素值最高，这与蔡明刚的研究结果是一致的.春季同位素值的偏高除了与水汽来源有关，还与雨水在下降过程中受到强烈的二次蒸发作用导致重同位素富集影响有关.厦门地区6个采样点降水的δD和δ18O值春季和夏季无明显的时空分布规律，而冬季表现出随地理位置由北至南逐渐富集的现象(具体地理位置分布见图 1)，即δXP&δBT&δXA&δXY&δHW&δGLY.由图 3后向气团轨迹图可知，冬季影响厦门地区降水气团相对来说较为单一，以内陆的干冷空气为主，因此，局部的地理因素是冬季δD和δ18O值空间规律性的主要影响因素，其中包括气象要素(如降水量、气温、湿度等)及经纬度、海拔高度、采样点的选择等.3.3 厦门地区大气降水线图 4为厦门地区大气降水线.由于水在蒸发和凝结过程中的同位素分馏，使大气降水的δD和δ18O之间存在着线性关系，这一关系用最小二乘法表示，即为大气降水线方程.大气降水线可以较好地反映某一地区的自然地理和气象条件，在解决气候变迁和水汽来源等方面具有明显的优势.由图 4可知，厦门当地大气降水线方程为δD=8.35δ18O+12.52，与Yurtsever提出的全球降水线方程(δD=8.17δ18O+10.56)近似.厦门地区降水线方程的R2=0.906，表明厦门地区降水的δD和δ18O值有显著的相关性.表 1为国内城市降水线方程汇总表.本文研究期间厦门地区大气降水线方程与蔡明刚和陈锦芳等的方程相比较，截距及斜率略有偏高.但仍可发现，本次降水线与蔡明刚等的研究结果吻合度较高，这可能与两次研究期间，厦门地区均受到台风带来的强降水作用有关，而陈锦芳等研究期间，台风/热带风暴的影响相对较弱. 图4 厦门地区大气降水线由于雨滴在降落过程中受到不平衡的二次蒸发作用而引起同位素分馏，降水中同位素值相应地会因蒸发而偏离全球大气降水线/全国大气降水线，从而表现为斜率及截距变小的当地大气降水线.空气相对湿度越低的地区，不平衡蒸发作用越强烈，则大气降水线的斜率和截距越小.由表 1可知，区域分布上，我国大气降水线总体表现为南方地区(主要包括华东、华南和华中地区)大气降水线的斜率及截距大于全球大气降水线/全国大气降水线的斜率及截距，而北方地区(主要包括东北、华北地区)则相反，反映出南方地区空气湿润多雨，北方地区干燥少雨的特点.位于湿润多雨的华南地区的厦门，在本文研究期间及1998年研究期间大气降水线的斜率和截距均高于全球大气降水线，而年研究期间在受到二次蒸发作用的影响，大气降水线也有表现为斜率和截距低于全球大气降水线的情况.
我国地域辽阔，气候类型复杂多样，大气降水中氢氧同位素及大气降水线常出现一些特别的例子.如干旱、半干旱的西北地区，大气降水线总体表现为斜率及截距都低于全球大气降水线(表 1)，然而平凉、拉萨和银川(表 1)的大气降水线的斜率和截距高于全球大气降水线的斜率和截距，表明这些地区在形成降水的过程中受到温度、蒸发等因素的影响.在形成降水的水汽经过多次蒸发，分子质量小的氢同位素比分子质量大的氧同位素的分馏速度快，因此，在其他条件相同的情况下，降水中δD偏重的程度大于δ18O，表现为这些地区降水的斜率和截距都偏大.湿润温暖的西南地区，大气降水线的斜率及截距总体高于全球大气降水线(如表 1中西南地区的云南腾冲和重庆)，然而位于四川盆地的成都和黄龙大气降水线的斜率及截距表现为低于全球大气降水线的斜率和截距，这与四川盆地的地理位置有关.四川盆地地处西风带越过青藏高原后的背风区，盆地内的降水水汽主要来源于地表水的蒸发，所以降水中δ18O偏正，大气降水线的斜率和截距也就偏小.3.4 大气降水中氘剩余值图 5为厦门地区降水氘剩余值变化趋势，其中，氘剩余值(d值)用方程d=δD-8δ18O来表示.d值的大小相当于某一地区降水线斜率ΔδD/Δδ18O为8时的截距，可直观地反映该地区大气降水蒸发、凝结过程的不平衡程度.一般而言，降水水汽来源于空气相对湿度越低的干燥地区，其不平衡蒸发越强烈，d值越高;而相对湿度越大的湿润地区，蒸发作用小，d值则越小.由图 5可知，厦门地区d值波动范围较大，在-5.13‰~32.25‰范围内变化，说明厦门地区降水的水汽来源较为多样，降雨条件较为复杂.厦门地区降水的d值的平均值为10.95‰±1.77‰，略高于全球d平均值(10‰).总体上，厦门地区全年d平均值表现为冬季最高，春季次之，夏季最低，甚至出现负值.综合HYSPLIT轨迹模型的分析，厦门地区d值出现夏低冬高的规律，主要与其水汽来源有关，夏季的水汽气团主要来自西太平洋和南海湿润地区，来自这些地区的气团湿度大、蒸发弱，则d值较低;而冬季则来自于干燥的亚欧大陆、俄罗斯地区，此外还有近地源(华中地区)的影响，来自这些地区的气团湿度小、蒸发大，则d值较高.由图 5还可知，春季降水d值在部分采样点(如XY和GLY)表现出较低值，这可能与春季有一场来自于南海湿润地区气团贡献的降水有关(图 3).理论上，大尺度的水气循环中，厦门地区6个采样点受到相同的水汽源的影响，应表现为相同的d值，而图中表现为不同采样点相同季节d值的差异.这与不同采样点周围环境的差异(如湿度、温度)导致其影响水汽二次蒸发的程度不同，从而表现为不同采样点相同季节d值的差异.
图5 厦门地区降水氘剩余值变化趋势3.5 大气降水量和同位素值相关性图 6为厦门地区大气降水量与同位素值的相关性分析结果.厦门地处东南沿海地区，受季风气候的影响较大.大量的研究表明，厦门地区由于受季风气候影响很大，降水量效应显著，掩盖了温度效应，即温度效应不明显，而降水量效应明显，因此，本研究只对降水量与同位素的关系进行探讨.由图 6可知，年尺度下，厦门地区氢氧同位素与降水量呈显著负相关关系(r分别为-0.477和-0.369，p&0.01)，即降水量效应.这种现象首先与厦门地处东南沿海地区，降水的水汽受到来自海洋的气团影响较大有关，海洋气团具有湿度大、蒸发弱、降水量大、氢氧同位素组成相对较低的特点;此外，厦门地区全年温度变化小、相对湿度大、降水量大，降水过程中空气饱和差容易得到补偿，随着降水的持续，余地蒸发浓缩作用不明显，导致降水同位素组成偏低.而厦门地区7月份降水量与δD值相关性不显著，而降水量与δ18O呈显著的正相关关系(r=0.716，p&0.05).这种月、季尺度出现氢氧同位素和降水量不呈负相关的现象在南京地区(王涛等，.2013)和华北地区等地均出现过.由于本文降水中氢氧同位素值是基于日降水所得的观测数据，因此，更易受到风速、大气稳定度、湿度及水汽来源等短期天气因素的影响，从而表现出反降水量效应的现象.
图6 大气降水量与δD、δ18O值的相关性4 结论1)厦门地区大气降水中氢氧同位素组成具有明显季节性差异，其中，夏季降水中氢氧同位素最为贫化，春季降水氢氧同位素相对偏正.这种季节性差异与厦门地区水汽来源有重要的关系，夏季降水气团主要来自于湿润温暖的西太平洋和南海，而春季的气团主要来自于寒冷干燥的亚欧大陆、俄罗斯及我国华北地区.说明水汽来源是影响厦门地区大气降水稳定同位素组成的最重要原因.2)厦门当地大气降水线方程为δD=8.35δ18O+12.52，截距及斜率相较于全球大气降水线(δD=8.)和全国大气降水线(δD=7.9δ18O+10.56)均略有偏高.汇总我国大气降水线，总体表现为南方地区(主要包括华东、华南和华中地区)大气降水线的斜率及截距大于全球大气降水线，而北方地区(主要包括东北、华北地区)则相反，反映出南方地区空气湿润多雨，北方地区干燥少雨的特点.厦门位于湿润多雨的南方地区，大气降水线一般表现为斜率及截距高于全球大气降水线，在受到二次蒸发作用的影响大气降水线也有表现为斜率和截距低于全球大气降水线的情况.3)厦门地区d值波动范围较大，在-5.13‰~32.25‰范围内变化，说明厦门地区降水的水汽来源较为多样，降雨条件较为复杂.总体上，厦门地区降水中d值表现为夏季低，冬季偏高，这与夏季降水气团来源于较湿润地区，冬季则相对干燥有关。4)年尺度下，厦门地区氢氧同位素与降水量呈显著负相关关系(r分别为-0.477和-0.369，p&0.01)，即降水量效应. 更多的信息，请登录
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