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生物质与煤共热解研究现状
第 30 卷增刊 ( 2) 2010 年 11 月现代化工 M odern Chem ica l IndustryNov . 2010 1专论与评述生物质与煤共热解研究现状孙云娟 , 蒋剑春 , 徐俊明 , 李琳娜 , 戴伟娣 , 应 浩 (1 . 中国林业科学研究院林产化
学工业研究所 国家林业局林产化学工程重点开放性实验室 , 江苏 南京 210042 ; 2 . 中国林业科学研究院林业新技术研究所 , 北京 100091)摘要 : 综述了近年来国内外煤与生物质共热解的研究现状。当生物质与煤共热解过程中存在协同反应时 , 能够将生物质中 的氢有效地转移到煤热解过程中 , 改善煤热解过程中产物的性质 , 提高煤的热解效率。后续对生物质与煤共热解的研究可以考 虑适当的方法, 如添加合适的催化剂等来促进协同反应的发生。 关键词 : 生物质 ; 煤 ; 共热解 ; 协同反应 中图分类号 : TK 6 文献标识码 : A 文章编号 : 0253 -
) S2- 0001 - 051, 2 1 1 1 1 , 2 1, 2R esearch status on co -pyrolysis of biomass and coalSUN Yun-juan , JIANG J ian-chun , X U Junm ing , LI Lin-na , DA I W ei-d i , YING H aoSFA, N an jing 210042, C 2. Institute o f N e w T echno logy of F orest , CA F , Be ijing 100091, China) Ab stract : T he research status recently on co -pyro lys is o f b iom ass and coal is described . If the synerg istic effect ex its in the co -pyrolysis process, it can effective ly transfer the hydrogen from the b iom ass to the process o f coa l pyro lysis , m prove the character o f the produc ts i , and increase the pyro lysis e fficiency of coa.l The nex t study on co -pyro lysis o f bio m ass and coa l shou ld adopt the prope r m eans , such as adding cata ly st , to acce le rate the synerg istic effect . K ey w ords :l co - synerg istic e ffect1, 2 1 1 1 1, 2 1, 2( 1. Institute o f Che m ica l Industry o f F orest P roducts, CA F , K ey and O pen L ab . on Forest Che m ica l Eng ineer ing ,从产业革命后的 200 年间, 人类主要依赖煤炭 等化石燃料来提供生产生活所需的能源, 但是随着 近年来社会经济和人类文明的高速发展, 化石能源 的使用量剧增, 燃烧这些化石能源所排放的温室气 体 , 引发了全球气候的持续恶劣变化 , 地球气温持续 上升, 灾害性气候频发 , 人类生存的环境面临着前所 未有的威胁。于 2009年 12月 7~ 18 日在丹麦首都 哥本哈根召开的气候大会 , 再一次将 减排 问题提 上了人类生存与发展的议事日程, 人类必须在发展 和可持续之间找到平衡。煤炭 石油 天然气 核电 水电表 1 世界一次能源需求发展历史与预 测1980年 2004 年 2010年 2015年 2030 年 需求 / 亿 toe 17 85 31 07 12 37 1 86 1 48 7 65 需求 / 亿 t 27 73 39 40 23 02 7 14 2 42 11 76 需求 / 亿 t 33 54 43 66 26 86 7 75 2 80 12 83 需求 / 亿 t 36 66 47 50 30 17 8 10 3 17 13 75 需求 / 亿 t 44 41 55 75 38 69 8 61 4 08 16 45 年均 增长率 /% 1 8 1 3 2 0 0 7 2 0 1 3生物质能和 废弃物能 其他可再生 能源 合计1 能源背景表 1 是国际能源署 ( IEA ) 于 2006 年出版的 世 界能源展望 2006 一书对各种能源的发展预测结果 ( 从基年
年的能源发展趋势 , 假设每年 全球经济增长率为 3 4 % )。 从表 1 中的数据可以看出, 世界能源消费将持 续增长 , 化石燃料继续在全球能源消费中占统治地 位。有统计数据表明, 到 2005 年末 , 煤炭世界剩余收稿日期 : 2010 - 04- 200 330 570 991 362 966 672 61 112 04 128 42 140 71 170 951 6可采储量为 9 090 64亿 , t 产量 28 872 亿 t/ a , 在 一段时间内 , 煤炭在能源供应中仍然是主要的一次 能源的来 源。但 是, 人 类赖 以生 存的 化石能 源是[ 1]基金项目 : 国家 十一五科技支撑计划 项目 ( 2006BAD 07A 03) ; 国家自然科学基金项目 ( ) ; 国际科技合作项目 ( 2009D FA 60880) 资助 作者简介 : 孙云娟 ( 1979- ) , 女 , 博士生 , 助理研究员 , 主要从事生物质热化学转化及活性炭的 研究 ; 蒋剑春 ( 1955- ) , 男 , 博士 , 研究员 , 主要从 事生物质能源及活性炭的研究 , 通讯联系人 , b io- energy@ 163 . com。2现代化工 转状态良好。第 30卷增刊 ( 2)不可复制和再生的, 随着开采量的增加和无节制的 破坏性开采 , 化石能源的数量已经越来 越少。表 2 给出了化石能源占全球能源消耗的比例及可使用年 [ 2] 限的统计预测 。表 2 化石能源占全球能耗比例及可用年限能源种类 煤 石油 天然气 占全球能源的比例 /% 25 0 32 0 17 0 可使用时间 / a 220 40 60目前, 国内外对单独的煤或生物质热解气化研 究都相对比较成熟, 如果将两者热解过程有效地结 合起来 , 实现生物质与煤的共热解势必能扬长避短 , 得到更好的热解效果。生物质用于现有的煤转换利 用设备 , 在现阶段是一种低成本、 低风险的可再生能 源利用方案 , 可替代常规能源, 减少 CO2 等温室气 体及 NOx 和 SO2 的排放[ 12]。有研究资料表明 , 当生物质燃料占总燃料的热量低于 20% 时 , 一般不需要 改变现有电厂的任何设备 , 就能实现生物质与煤的 共热解。生物质与煤混合燃烧发电和热解转化技术 由于其能将清洁能源高效利用且环境友好 , 逐渐成 为人们研究的热点。在美国和欧洲等发达国家己经 建立了一定数量的生物质与煤的混合燃烧工程 , 装 机容量达到 6 000 MW。主要的燃烧设备是煤粉炉 , 也有的使用层燃和流化床。国内已有多家锅炉厂家 生产生物质和煤混烧的链条炉和流化床炉 , 分别在 东南亚国家和国内运行[ 13]为了促进人类社会的健康可持续发展, 既能满 足当代社会发展对能源的需求 , 又不对后代人满足 其需求的能力构成危害 , 必须在尽量减少资源消耗 的基础上, 提高资源的利用率, 发展可持续发展的新 型能源 , 保持地球系统结构功能的良好状态。 可再生能源中, 生物质是唯一可以储存和运输 的能源 , 为其加工转换与连续使用带来了一定的方 便。随着经济的不断发展 , 人类对能源的需求逐步 增加, 促进了人类对生物质能源的不断开发和探索。 在表 1 中, 国际能源署 ( IEA ) 对未来能源发展的预 测结果同样预测出, 包含生物质能源在内的可再生 能源在世界一次能源中的比例在未来的能源需求中 将逐年增加。 人类对化石燃料的使用已有几百年的时间 , 各 方面的研究都比较充分。但是对于煤炭资源 , 很长 一段时间是以直接燃烧的方式加以利用的 , 这不仅 造成了很大的环境污染 , 而且考虑到煤的有机组成 成分, 直接燃烧并不能发挥其最大的潜能 , 因此研究 者们纷纷寻找各种清洁利用的新途径, 以达到既能 减少环境污染, 又能充分而有效地利用煤的有机成 分的目的。其中煤的热解特性一直以来是人们研究 的焦点 , 从微观角度的岩相微观组分的热解反应研 究 到各种小型实验台架热解生成物 研究 , 已 [ 6] 经获得了煤热解的基本规律 , 尤其是在煤热解中 的脱硫、 脱氮等清洁利用方面; 另一方面, 随着化石 能源的短缺和环境污染的加剧 , 将生物质转换为高 品位的气体和液体燃料已引起了世界各国的高度重 视。生物质热解气化特性也得到了很好的研究 , 对 实验室规模的生物质热解机制进行了解释 , 并推导 出热解动力学模型[ 7- 10] [ 3] [ 4- 5]。[ 14]生物质与煤的共热解根据升温速率的不同 , 热 解可分为常规热解和快速热解 , 目前国内外对这 2 种技术都有较为深入地研究。作者在查阅近年来 国内外生物质与煤共热解方面大量文献报道的基础 上 , 重点分析了其利用现状及今后的发展方向。2 生物质与煤常规共热解目前国内外对生物质与煤共热解研究主要采用 的方式就是常规共热解。在较慢的升温速率下 , 研 究生物质与煤在不同原料比例、 不同热解温度、 不同 气氛对共热解产物的影响 , 考察生物质的存在对煤 的热解气化过程是否起到了促进作用, 即生物质与 煤共热解气化过程是否存在协同反应, 各国学者在 不同的操作条件下得到了不同的结论。 2 1 生物质与煤的常规共热解过程存在协同反应 持有生物质与煤共热解过程中存在协同反应观 点的专家学者认为, 煤是一种贫氢物质, 在传统的煤 热解气化工艺中 , 为了使煤中的能量充分发挥 , 一般 都进行加氢热解气化。在生物质与 煤的热解过程 中 , 生物质先于煤热解 , 生物质热解产物氢气在共热 解过程中对煤的热解起到了很好的气氛作用 , 加速 了煤的热解 ; 另外 , 生物质灰中的的碱金属氧化物及 生物质中的 CaO 对煤的热解还能起到催化剂作用 , 同样能促进煤的热解。协同反应的影响主要体现在 煤的脱硫、 脱氮及焦油含量减少等方面。 [ 15] S j str m 等 在加压流化床气化装置中对生物。在生产方面 , 美国已经建立 Battelle生物质气化发电示范工程 , 奥地利已拥有 [ 11] 装机容量为 1~ 2 MW 的区域供热站 90 座 , 国内 的中国林业科学研究院林产化学工业研究所也已成 功推广 MW 级生物质热解气化发电装置多台套 , 运2010 年 11 月孙云娟等: 生物质与煤共热解研究现状3质和煤混合物进行了气化研究 , 发现在气化过程中 产生的半焦有利于提高气体产率, 降低焦油和氨的 产率, 促进了共热解气化反应的发生 , 说明生物质与 [ 16] 煤的气化过程中存在协同反应。 Cordero 等 在终 温为 600 的条件下对高硫 煤和生物质共热解, 研 究表明 , 在有生物质存在的条件下煤的脱硫效果明 显提高。 N ikkhah 等 在小型反应器中进行了若干 种生物质与煤共热解实验 , 发现相比于生物质或煤 的单一热解 , 在共热解过程中气体产率、 碳氢含量和 热值都有所增加 , 说明生物质与煤的共热解过程存 [ 18 ] 在协同反应。周学仕等 用 5 种高硫强粘结性煤 与 2 种生物质在回转炉内共热解 , 结果表明, 生物质 可阻止强粘结性煤热解过程中颗粒之间的粘结 , 得 到粒状焦炭 , 热解生成较多的 H 2, 有利于煤中硫和 氮的脱除。热解脱硫和脱氮率随着温度的升高、 煤 粒度的减小和煤化程度 的降低而增大。王鹏等 研究了大雁煤、 木屑和两者混合物 3 个样品的热解 特性, 发现生物质木屑与大雁褐煤共热解产生了协 同作用 , 协同作用的结果是: 半焦产率减小 , 焦油和 气产率增加 , 热解气组成中 H 2 和 CH 4 降低 , CO 和 CO2 增加, LHV 减小。武宏香等[ 20 ] [ 19] [ 17]的逸出和扩散作用转为主导作用, 不利于初始煤的 挥发分析出。 2 2 生物 质与 煤的常 规共 热解 过程 不存在 协同 反应 在对煤和生物质分别进行单独热重实验研究中 发现, 煤与生物质有许多相同的热解特性 , 但两者的 热解温度范围并不重叠, 煤开始热解时, 生物质已经 基本上完全热解 , 煤不能有效地利用生物质中富裕 的氢。所以 , 很多学者认为 , 生物质与煤在共热解过 程中不存在协同反应应具备的条件, 生物质的存在 不能促进煤的热解。 [ 26 ] Co llo t等 采用固定床和流化床 2 种小型反应 器 , 研究了生物质和煤的共热解和共气化 , 发现无论 是在固定床中物料颗粒之间的紧密接触还是流化床 中的物料颗粒完全分离 , 都没有发现任何协同反应 的存在。 P an 等 利 用常压热天平 研究了多种劣 质煤与生物质混合物的热解行为, 在 110~ 900 的 范围内 , 均未发现生物质与煤共热解过程中有任何 协同反 应发生。 Vutha lu ru 等 应用 热分析 方法 , 从煤与生物质单独热解时的对应温度角度出发 , 得 出煤与生物质各自处在不同的反应温度区间 , 两者 [ 29] 的混合热解无相互作用。 Vuthalu ru 等 还利用热 解重量分析法, 研究不同比值煤与生物质混合物共 热解时的热行为 , 发现混合物比值为 20 80 时具有 最低的活化能, 比值为 50 50 具有最大反应速率 , 但 在热解过程中 未发现煤 与生物质 有相互作 用。 L i [ 30] 等 在加压热天平上用非等温热重法进行生物质 在 N2 气氛下的热解和加氢热解研究 , 其研究结果表 明 : 木屑在 400 左右即完成了热解反应, 煤的剧烈 热解温度与锯末的相差 101~ 173 。当煤开始热 分解时 , 生物质已基本上热解完全, 生物质中富裕的 氢并没能有效地被煤利用。生物质由于与煤的热分 解温度相差过大 , 因而在其共热解过程中无协同作 [ 31] 用。尚琳琳等 采用热重分析法, 对 4 种典型生物 质样品与煤按不同质量比例掺混的混合物 , 在相同 升温速率下进行热解实验 , 研究表明 , 生物质与煤的 热解特性差异很大, 在生物质与煤共热解时, 总体热 解特性分阶段呈现生物质和煤的热解特征 , 共热解 的实际微分曲线与按比例折算后曲线基本吻合 , 即 生物质对煤的 热解无 明显影 响。 B iag ini 、 M ees [ 33] [ 34 ] [ 35] ri 、 马林转 、 李世光等 对生物质与煤的共热 解研究也表明, 二者没有明显的协同作用。[ 32 ] [ 28] [ 27 ]利用热重分析仪对稻秆、 麦秆、 木屑和煤单独及混合热解特性进行了 研究, 对混合热解实验数据与单独热解参数按比例 混合后特性参数分析表明 , 混合热解导致固体产物 产率提高。实验通过对稻秆 2种方式的脱灰及脱挥 发分处理后混合热解分析 , 脱挥发分稻秆与脱灰分 稻秆对煤的热解都起到了促进作用, 证明了生物质 中的碱 /碱土金属能促进煤在较低温度下热解 , 硅元 素对热解速率起抑制作用 , 并根据试验数据推导出 煤和生物质共热解的动力学参数, 得出动力学模型。 文献 [ 21- 24] 在不同的实验原料和实验条件下 , 同 样得出生物质与煤在共热解过程中存在协同反应的 结论。 [ 25] 此外, 阎维平等 还发现生物质与煤的共热解 过程中发生协同反应时 , 生物质并不是在共热解的 全过程中都是促进煤的热解的 , 生物质掺混比例、 组 成和特性及灰中矿物质成分对煤热解挥发分析出的 影响是同时具有促进和抑制作用的。当掺混比例较 小时, 生物质提前热解 , 其催化、 CaO 和 H 的影响占 主导作用, 生物质的提前软化不会对煤热解挥发分 的逸出和扩散造成主要影响 , 向着利于煤热解方向 进行, 生物质的存在具有一定的促进作用 ; 随着生物 质比例增大 , 大量生物质可能在煤挥发分析出之前 黏附、 覆盖在煤表面 , 堵塞煤毛细孔, 抑止煤挥发分3 生物质与煤快速共热解考虑到 生物 质与煤 热解 温 度范 围不 同, 利用4现代化工第 30卷增刊 ( 2)常规热解实验来研究生物质与煤的热解行为有一定 的局限性, 可以采用快速热解的方式对生物质和煤 的共热解行为进行研究。但国内外相关方面的报道 还相对较少。 M oghtaderi等[ 36]中通入水 蒸气, 能进 一步 提高 氢气含 量。马 光路 等[ 41]利用两段炉进行耦合, 采用分别控温的方法对生物质与煤进行共热解研究 , 分别把煤样和生物质 放入上下 2 个炉段中热解, 利用程序控温, 在同一时 间分别达到两者热解的最佳温度, 顺利实现生物质 中的富氢向煤的转移。在 1 个沉降炉中考察了生物质与煤快速共热解特性, 结果未能发现任何明显的协 同效应。协同效应缺乏的最主要原因可能是由于实 验过程中采用了较大的载气流速以及较低的生物质 与煤的混合比例。 Rud ig er 等[ 37- 38]5 结语生物质与煤共热解技术是一项极具开发潜力的 研究, 在国内外仍属较新领域。虽然国内外学者也 进行较多的研究 , 但现有文献还未见到对生物质与 煤共热解的合理掺混比例的研究报道, 也未见到煤 的煤化程度对共热解影响的研究报道。同时 , 各国 学者对生物质与煤共热解过程中协同反应机理的认 识尚有所不同, 大多数研究者认为生物质和煤在共 热解过程中协同反应不显著。后续的研究工作还需 对协同反应做进一步的考察和验证, 找到生物质与 煤共热解的合理掺混比例 , 推导出协同反应的机理。 另外, 大多数研究者都已证实催化剂的添加有 助于热解挥发分的析出, 能够提高热解转化率。后 续研究工作中, 可以考察生物质与煤的催化共热解 , 催化剂的添加可能更有利于生物质与煤之间协同反 应的发生, 以期把协同效应的理论应用到更为广泛 的研究领域中。 参考文献[ 1 ] BP. 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Jou rnal of A nalytical and A pp lied Pyrolysis , 1999,在流化床中对煤与生物质进行了共热解研究, 结果发现, 煤与生物质 热解发生的温度范围基本上没有重叠, 两者难以产 生协同反应。同时, 流化床反应器中的载气起到了 隔离煤与生物质颗粒的作用 , 生物质中富裕的氢不 容易转移到煤中 , 也导致协同反应难以发生。目前 , 国内生物质与煤快速共热解的研究一般采用自由落 下床反应器进行的, 自由落下床反应器使热解原料 在反应器中自由落下, 原料靠吸收辐射热而使温度 在很短的时间内升到终温 , 并快速发生热解反应的 [ 35] 设备 。由于在自由落下床反应器中升温速度较 快 , 生物质与煤 2 个主要热解温度范围在高加热速 率条件下有可能同时发生。而且物料粒子的温度很 大程度上依赖于其黑度 , 而煤的黑度要远大于生物 质的黑度, 因此煤与生物质在落下床中有可能发生 同步热解, 从而可能导致共热解过程中协同反应的 发生。张丽 在落下床反应器中对豆秸 /褐 煤、 白 松 /褐 煤、 豆秸 /铁 法煤以及白松 /铁法煤的共热解行 为进行了研究, 发现在落下床反应器中煤与生物质 共热解时半焦产率减少, 而液体和焦油产率增加, 气 体组分中 CH 4 产率增加, CO 和 CO2 产率降低, 说明 共热 解过 程 中发 生 了 一定 的 协 同反 应。李 世光 等[ 40] [ 39]在自由落下床中研究煤与生物质共热解时也发现了协同反应的发生 , 推断可能是由于煤的黑度 远远大于生物质的黑度 , 从而导致煤与生物质在自 由落下床中同步发生剧烈热解。4 两步法共热解为了解决生物质与煤混合物不能同步热分解的 问题, 也有专家提出了采用两步法对生物质与煤共 热解进行实验研究, 将生物质热解过程中产生的氢 有效地转移到煤中 , 提高煤的热解转化率。李世光 等[ 40]50( 1 ): 31- 46. [ 7 ] D oyle C D. K inetic analysis of th er m ogravi m etric data[ J] . Jou rnal of A pp lied Polym er Science, 1961, 15 : 285 - 292. 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年中国 新材料产 业投 资分析及前景预测报告 显示 , 2007 年 , 我国 聚氨酯制 品的 产量高 达 340 万 t , 消 费量 比 2006 年增 加了 13 9% 左 右。 而 2009 年 , 我 国聚氨酯产品的出口虽然受到全球金 融危机 的影响 , 但是国内聚氨酯的消费量 仍然在 以 8 % ~ 9 % 的速 度增长。预计 2010 年 , 国内 聚氨 酯 的消 费 增长 率 大约 为 8 % 左右。