文档名称：1基于生物质合成气焦油和低碳烃水蒸气重整转化及研究.pdf
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国内外转杯法高炉渣粒化工艺研究进展
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国内外转杯法高炉渣粒化工艺研究进展
官方公共微信甲烷自热重整是先进的制氢方法，包含甲烷氧化和蒸汽重整。向反应系统同时通入甲烷、氧气和水蒸气，发生的主要化学反应有：反应过程化学方程式焓变△H(kJ/mol)活化能Ea(kJ/mol)甲烷氧化CH4(g)＋2O2(g)＝CO2(g)＋2H2O(g)－802.(g)＋O2(g)＝CO2(g)＋2H2(g)－322.0172.5蒸汽重整CH4(g)＋H2O(g)＝CO(g)＋3H2(g)206.(g)＋2H2O(g)＝CO2(g)＋4H2(g)165.0243.9回答下列问题：（1）反应CO(g)＋H2O(g)＝CO2(g)＋H2(g)的△H=kJ/mol。（2）在初始阶段,甲烷蒸汽重整的反应速率甲烷氧化的反应速率（填大于、小于或等于）。（3）对于气相反应，用某组分(B)的平衡压强(PB)代替物质的量浓度(cB)也可表示平衡常数（记作KP），则反应CH4(g)＋H2O(g)CO(g)＋3H2(g)的KP＝；随着温度的升高，该平衡常数（填“增大”、“减小”或“不变”）。（4）从能量角度分析，甲烷自热重整方法的先进之处在于。（5）在某一给定进料比的情况下，温度、压强对H2和CO物质的量分数的影响如下图：若要达到H2物质的量分数&65%、CO的物质的量分数&10%，以下条件中最合适的是。A．600℃，0.9MpaB．700℃，0.9MPaC．800℃，1.5MpaD．1000℃，1.5MPa（6）如果进料中氧气量过大，最终导致H2物质的量分数降低，原因是。略江西省吉安县第二中学学年高二上学期第二次周考（化学）答案中国科学院兰州化学物理研究所机构知识库
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题名: 担载Ni及Ni基双金属催化剂甲烷水蒸汽重整反应研究
专业分类: 物理化学（含：化学物理）
摘要: 天然气转化制氢气用于燃料电池在21世纪将发挥重要作用。尽管甲烷部分氧化，催化燃烧以及二氧化碳重整技术发展迅猛，甲烷水蒸气重整仍然是最主要的制氢技术。Ni因具有较低的价格和高的活性，是应用最广泛的重整催化剂。然而，Al2O3负载的Ni基催化剂在积碳，活性组分的烧结以及NiAl2O4尖晶石相的生成造成的催化剂失活方面仍待改进。
本论文研究了以Al2O3担载的Ni及其双金属催化剂的甲烷水蒸汽重整反应，目的是开发出一高活性，低积碳特性和抗烧结的高稳定性的Ni基催化剂。
1 Ni/ZrO2催化剂甲烷水蒸气重整反应的研究
ZrO2与Al2O3一样同时具有酸碱性和高的表面积，但其耐热性能远优于Al2O3。ZrO2催化剂在CO2重整甲烷制合成气反应中表现出较好的抗积碳能力。本文系统地研究了Ni/ZrO2-Al2O3催化剂在甲烷水蒸气重整反应中的反应性能，考察了制备条件及反应条件对催化剂性能的影响。
Ni与ZrO2的强相互作用力改善了Ni的分散度，提高了催化剂的活性和稳定性。随着反应温度的升高，CH4的转化率和CO选择性随之升高。H2O/CH4比的增加，有助于CH4的转化率的提高，而CO选择性则下降了。CH4的转化率和CO选择性与Ni含量成正比关系，但当Ni担载量较高时(>12.5%)，较大的Ni颗粒容易积碳, 而造成催化剂的失活。
2 Ni基双金属催化剂甲烷水蒸气重整反应的研究
本文研究了添加少量贵金属(Pt, Pd)的Ni/Al2O3催化剂对甲烷水蒸汽重整反应抗积碳能力和催化性能的影响。催化活性实验表明，添加少量Pt的样品显著提高了Ni/Al2O3催化剂的活性，稳定性，抗积碳能力和抗氧化能力，而添加Pd的样品对Ni/Al2O3催化剂的催化性能提高并不明显。利用氢气程序升温还原(H2-TPR)，X射线晶体衍射(XRD)，热重-差热分析(TG-DTA)等手段对反应前后的催化剂进行了表征，研究发现在Ni-Pt/Al2O3催化剂中Ni与Pt之间存在较强的相互作用力，在主要由Ni覆盖的表面形成了Ni-Pt双金属簇，提高了Ni的分散度，在催化剂的表面易于形成较小的Ni颗粒，抑制了Ni的烧结，改善了Ni基催化剂的抗积碳能力；贵金属Pt通过H2的溢流效应促进了Ni的还原，抑制了催化剂的氧化。而在Ni-Pd/ Al2O3中，Ni和Pd存在着一定的偏析效应，不能有效的形成Ni-Pd双金属簇，在还原过程中分别被还原。
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 硕士
所属部门: OSSO国家重点实验室
所属课题: 环境催化与清洁能源研究组
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高群仰. 担载Ni及Ni基双金属催化剂甲烷水蒸汽重整反应研究[D]. 中国科学院研究生院. 2007.
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0引言中煤龙化化工公司(哈尔滨气化厂)是依托于原民主德国的PKM加压气化技术,以依兰长焰煤为原料,为哈尔滨市生产城市煤气并联产甲醇的大型企业。随着城市煤气从哈尔滨退出,煤气全部用来生产甲醇,煤气中的甲烷成分在合成气中是惰性组分,而且弛放气中甲烷成分高,造成甲醇单耗增高,为此,采用部分氧化技术对甲烷进行转化生成CO和H2以下简称为催化部分氧化法。1工艺过程简述催化部分氧化工艺采用纯氧自热式部分氧化转化,反应速度比蒸气转化快,设备结构简单,流程短。在加压条件下,利用内热进行转化反应,不需外加热。综合反应式如下:CH4+1/2O2=CO+2H2+Q甲烷部分氧化法通常加入一定蒸汽,在有镍催化剂作用下,反应速度可加快,反应温度可降低到960℃~1002℃,反应后残余CH42,当温度≥400℃时就会析碳,为了防止积碳,操作中一般控制水碳比在3.5左右;3)压力的影响:甲烷蒸气转化反应是体积增大的反应,低压有利平衡,低压也可抑制一氧化碳的两个...&
(本文共1页)
权威出处：
中煤黑龙江煤炭化工(集团)有限公司(哈尔滨气化厂)是依托于原民主德国的PKM加压气化技术,以长焰煤为原料,生产城市煤气并联产甲醇的大型企业。随着退出城市煤气供应,煤气全部用来生产甲醇,煤气中的甲烷成分在合成气中是惰性组分,弛放气中甲烷成分高,造成甲醇单耗增高,为此,采用催化部分氧化技术对甲烷进行转化生成CO和H2(以下简称为部分氧化法)。1工艺过程简述部分氧化工艺采用纯氧自热式部分氧化转化,反应速度比蒸气法转化快,设备结构简单,流程短。在加压条件下,利用内热进行转化反应,不需外加热。综合反应式如下:CH4+1/2 O2=CO+2H2+Q部分氧化法通常加入一定蒸气,在有镍催化剂作用下,反应速度可加快,反应温度可降低到960~1002℃,反应后残余CH40.4%。设备采用圆筒式纯氧转化炉,炉内装转化催化剂。炉体为钢结构+耐火绝热材料+冷却夹套,炉内装转化催化剂,炉顶为混合烧嘴。转化所需热量通过O2与净煤气中的H2发生部分燃烧反应提供...&
(本文共2页)
权威出处：
由于石油价格的不断上涨,以渣油为原料的合成气生产成本逐渐升高,因此,以天然气为原料制取合成气日益受到国内外石化行业的重视。天然气非催化部分氧化过程简单易行,不使用催化剂,并能够充分利用已有的渣油气化工业装置,与天然气的催化氧化和水蒸汽重整等传统的转化方式相比,具有明显的技术和经济优势。但是,渣油气化炉改用天然气为原料后,会引起炉顶耐火砖超温以及天然气转化率低等技术问题。解决这些问题的关键在于把握非催化部分氧化炉内发生的物理化学过程。由于大型工业试验的成本高难度大,使用计算流体力学(CFD)方法模拟天然气非催化部分氧化炉内过程具有重要意义[1]。为了精确预测天然气在非催化氧化炉内的物理化学过程,必须确立在相应的操作压力与温度条件下,天然气氧化反应的化学动力学机理,以及模拟该机理所采用的化学动力学模型。有关甲烷-氧气或甲烷-空气的燃烧机理模型的研究有大量文献报道[2-7]。这些机理将着火过程描述为大量的基元反应,包括链的生成、传播和...&
(本文共6页)
权威出处：
部分氧化重整制合成气是比较温和的放热反应,在较低的温度下就能启动运行,具有响应快、接触时间短等优点[1]。常规固定床重整反应器因受传热、传质速率的限制,部分氧化重整制氢过程中催化剂易受热点影响而导致老化,人们转而研究微通道燃料重整制氢反应器[2]。壁载催化剂涂层是实现微通道重整反应器的关键因素之一[3]。目前国内外对涂层催化剂的研究较少,Schm idt等[4]对Rh催化剂涂层上的甲烷部分氧化重整进行了数值分析研究,并采用实验数据对该机理进行了验证。Stutz等[5]分析了空速对Rh催化剂上甲烷部分催化重整性能的影响。以上研究主要集中在反应条件(进口温度、摩尔比和空速等)和催化剂特性对重整性能的影响,并未考虑微通道尺寸变化对重整性能的影响。本文采用详细的表面反应机理,对平板微通道反应器中甲烷-干空气在催化表面上的反应过程进行了数值分析,并探讨在绝热壁面边界条件下,反应通道高度h及长度L对甲烷-干空气部分催化重整的影响,为实验和反...&
(本文共4页)
权威出处：
随着国民经济的持续快速发展,能源问题已经逐渐成为能否保证国家安全与可持续发展的瓶颈问题。而目前的主要能源,如煤、石油、天然气等资源正在逐步枯竭中,开发新型可再生能源与提高能源效率已成为当务之急。氢能由于其普遍性与洁净性,显露出良好的发展势头,氢能经济(HydrogenE conom y)已经快步走来。但是氢能经济的实现,尚需解决的问题很多,其中之一就是氢气的储存与运输的问题,因为纯氢不但易燃易爆,而且其质量能源密度低,要达到实际应用,需提高其储存密度,并解决其燃爆危险性。目前人们研究中的储氢技术包括:压力容器储氢、液氢储氢、合金储氢,以及新兴的纳米碳和碳纳米管储氢等,但上述方法或者储氢密度低,或者成本太高,尚不能满足日常使用的需要。当前比较适合的方式应该是以“氢载体”化学储氢,即将氢气转变为易于储存与运输的物质(“氢载体”),再在需要用氢的地方将氢由氢载体释放出来。作为氢载体的物质应该具有如下特点:较高的氢含量,易于合成(储氢)...&
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权威出处：
1前言石油、天然气是现代化工最主要的原料来源.随着石油资源日益枯竭,天然气在燃料和化学工业原料中的地位日渐突出[1].天然气的基本成分是甲烷,其化学利用主要有两种方法:直接转化法和间接转化法.直接转化法包括甲烷氧化偶联、甲烷选择性氧化和甲烷无氧芳构化等[2];间接转化法是将甲烷转化成合成气[3?7],进而合成氨、甲醇等化工产品.甲烷部分氧化是制取合成气的主要途径,当采用高温路线时,除了生产合成气,还可联产乙炔.以巴斯夫(Badische Anilin und Soda Fabrik,BASF)技术为例,该过程涉及高温、快速混合、强湍流、毫秒级反应和快速终止反应等,对优化操作和安全控制要求很高.毛细管取样法与质谱相结合是一种有效的诊断火焰手段,已广泛应用于各类研究中[8].利用毛细管在极短时间内从火焰体系取样,真空环境下快速膨胀来“停止”反应,该时间尺度比化学反应时间短很多,因此取样得到的化学组成接近于不受干扰时的火焰组成[9?1...&
(本文共6页)
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20世纪50年代以前,乙炔曾在基本有机化学工业中占有重要的地位,被誉为‘有机化工之母’。但自上世纪60年代以来,随着石油工业的发展,在许多有机合成领域,乙炔已逐步被石油裂解得到的乙烯、丙烯所取代。但是近年来,随着石油价格的大幅攀升,煤化工和碳一化学化工开始复苏,乙炔作为生产氯乙烯、醋酸乙烯、1,4-丁二醇等产品的原料需求量在逐年增加。乙炔的生产方法比较多,主要有电石乙炔法、烃类裂解法、煤制乙炔等方法。烃类裂解法主要又包括烃类电裂解、烃类热裂解、烃类氧化裂解[1]。早在上世纪20年代,BASF公司就开发出烃类氧化裂解制乙炔工艺,并于1945年在德国首次实现了工业化,此工艺于上世纪50年代早期传入美国并迅速成为生产乙炔的重要方法。1反应原理天然气部分氧化制乙炔作为烃类氧化裂解的一种方法,实际上就是靠燃烧部分天然气提供的热量使甲烷发生裂解反应,表观上是燃烧,核心是裂解。图1给出了几种烃类的标准生成自由焓。由图中可以看到,碳和氢的标准生...&
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