固定床反应器_化工原理吧_百度贴吧
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又称填充床反应器，装填有固体催化剂或固体反应物用以实现多相反应过程的一种反应器。固体物通常呈颗粒状，粒径2～15mm左右,堆积成一定高度（或厚度）的床层。床层静止不动，流体通过床层进行反应。它与流化床反应器及移动床反应器的区别在于固体颗粒处于静止状态。固定床反应器主要用于实现气固相催化反应，如氨合成塔、二氧化硫接触氧化器、烃类蒸汽转化炉等。用于气固相或液固相非催化反应时，床层则填装固体反应物。涓流床反应器也可归属于固定床反应器，气、液相并流向下通过床层，呈气液固相接触。
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流化床反应器是一种利用气体或液体通过颗粒状固体层而使固体颗粒处于悬浮运动状态，并进行气固相反应过程或液固相反应过程的反应器。在用于气固系统时，又称沸腾床反应器。流化床反应器在现代工业中的早期应用为20世纪20年代出现的粉煤气化的温克勒炉（见煤气化炉）；但现代流化反应技术的开拓，是以40年代石油催化裂化为代表的。目前，流化床反应器已在化工、石油、冶金、核工业等部门得到广泛应用。
鼓泡塔bubble tower又称泡沫塔（foaming tower）。气相成气泡状的一类气液传质设备或反应设备。例如某一类板式塔（如筛板塔），板上开有许多小孔，沿塔下降的液流与上升的气（汽）流相遇，气体穿过板上小孔进入板上的液层产生鼓泡，甚至形成气液间界面很大的泡沫层。
移动床反应器moving bed reactor。一种用以实现气固相反应过程或液固相反应过程的反应器。在反应器顶部连续加入颗粒状或块状固体反应物或催化剂，随着反应的进行，固体物料逐渐下移，最后自底部连续卸出。流体则自下而上（或自上而下）通过固体床层，以进行反应。由于固体颗粒之间基本上没有相对运动，但却有固体颗粒层的下移运动，因此，也可将其看成是一种移动的固定床反应器。
涓流床反应器又称滴流床反应器，是气体和液体并流通过颗粒状固体催化剂床层，以进行气液固相反应过程的一种反应器（见图）。涓流床反应器中催化剂以固定床的形式存在，故这种反应器也可视为固定床反应器的一种。为了有利于气体在液体中的溶解，涓流床反应器常在加压下操作。石油炼制中的加氢裂化和加氢脱硫，是应用大型涓流床反应器的工业过程。涓流床反应器在化工生产中也有应用，但规模较小，例如用于以三氧化钨为催化剂，由丙烯水合制取异丙醇等。
管式反应器一种呈管状、长径比很大的连续操作反应器。这种反应器可以很长，如丙烯二聚的反应器管长以公里计。反应器的结构可以是单管，也可以是多管并联；可以是空管，如管式裂解炉，也可以是在管内填充颗粒状催化剂的填充管，以进行多相催化反应，如列管式固定床反应器。通常，反应物流处于湍流状态时，空管的长径比大于50；填充段长与粒径之比大于100(气体)或200（液体），物料的流动可近似地视为平推流（见流动模型）
釜式反应器一种低高径比的圆筒形反应器，用于实现液相单相反应过程和液液、气液、液固、气液固等多相反应过程。器内常设有搅拌（机械搅拌、气流搅拌等）装置。在高径比较大时，可用多层搅拌桨叶。在反应过程中物料需加热或冷却时，可在反应器壁处设置夹套，或在器内设置换热面，也可通过外循环进行换热。
填料塔反应器填料塔反应器是广泛应用于气体吸收的设备，也可用作气、液相反应器，由于液体沿填料表面下流，在填料表面形成液膜而与气相接触进行反应，故液相主体量较少。适用于瞬间反应、快速和中速反应过程。例如，催化热碱吸收CO2、水吸收NOX形成硝酸、水吸收HCl生成盐酸、吸收SO3生成硫酸等通常都使用填料塔反应器。填料塔反应器具有结构简单、压降下、易于适应各种腐蚀介质和不易造成溶液起泡的优点。填料塔反应器也有不少缺点。首先，它无法从塔体中直接移去热量，当反应热较高时，必须借助增加液体喷淋量以显热形式带出热量；其次，由于存在最低润湿率的问题，在很多情况下需采用自身循环才能保证填料的基本润湿，但这种自身循环破坏了逆流的原则。尽管如此，填料塔反应器还是气液反应和化学吸收的常用设备。特别是在常压和低压下，压降成为主要矛盾时和反应溶剂易于起泡时，采用填料塔反应器尤为适合。板式塔反应器板式塔反应器的液体是连续相而气体是分散相，借助于气相通过塔板分散成小气泡而与板上液体相接触进行化学反应。板式塔反应器适用于快速及中速反应。采用多板可以将轴向返混降低至最小程度，并且它可以在很小的液体流速下进行操作，从而能在单塔中直接获得极高的液相转化率。同时，板式塔反应器的气液传质系数较大，可以在板上安置冷却或加热元件，以适应维持所需温度的要求。但是板式塔反应器具有气相流动压降较大和传质表面较小等缺点。喷淋塔反应器喷淋塔反应器结构较为简单，液体以细小液滴的方式分散于气体中，气体为连续相，液体为分散相，具有相接触面积大和气相压降小等优点。适用于瞬间、界面和快速反应，也适用于生成固体的反应。喷淋塔反应器具有持液量小和液侧传质系数过小，气相和液相返混较为严重的缺点。
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第九章__固定床反应器.ppt63页
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第九章__固定床反应器.ppt
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固定床反应器
多相系统的特征
多相系统的特征是:
系统中同时存在两个或两个以上的相态，在发生化学反应的同时，也发生着相间和相内的传递现象，主要是质量传递和热量传递。
如果这些传递现象不存在，那么就不可能发生化学反应。
根据固体催化剂是处于静止状态还是运动状态，反应器又可分为两大类，
属于静止状态的有固定床反应器和滴流床反应器，
催化剂处于运动状态的有流化床反应器、移动床反应器和浆态反应器等。
本章的主要研究对象是固定床反应器，流化床反应器第十章介绍。
9.1固定床反应器的特点及结构 9.2固定床反应器内的流体流动 9.3固定床反应器内的传质与传热 9.4 固定床反应器的计算方法 9.1固定床反应器的特点及结构 定义*：凡是流体通过不动的固体物料所形成的床层而进行反应的装置都称作固定床反应器。 其中尤以用气态的反应物料通过由固体催化剂所构成的床层进行反应的气-固相催化反应器占最主要的地位。 固定床反应器优点*
① 固定床中催化剂不易磨损；
② 床层内流体的流动接近于平推流，与返混式的反应器相比，可用较少量的催化剂和较小的反应器容积来获得较大的生产能力。
③ 由于停留时间可以严格控制，温度分布可以适当调节，因此特别有利于达到高的选择性和转化率。
④可在高温高压下操作。
固定床反应器缺点*
①固定床中的传热较差； ②催化剂的再生、更换均不方便， 催化剂的更换必须停产进行。
③不能使用细粒催化剂
9.1.2 固定床反应器的构型 固定床反应器分类* 固定床反应器按反应中与外界有否热量交换可以划分为两大类：绝热式和换热式。 绝热式:单段绝热床、多段绝热式反应器
换热式：对外换热式
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6．5 气固相催化反应器
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6．5 气固相催化反应器
&&& 气固相催化反应器内进行的是非均相反应。均相反应与非均相反应的基本区别在于，前者的反器物料之间无相界面；后者在反应物料之间或反应物与催化剂之间有相界面，存在相际物质传递过程，因此非均相反应器的实际反应速率还与相界面的大小及相间扩散速率有关。
&&& 气固相催化反应过程是化工生产中最常见的非均相反应过程，而气固相催化反应器也是近代化学工业中最普遍采用的反应器之一。
& &&1．气固相催化反应过程
（1）气固相催化反应过程分析
图为气固相催化反应的整个反应过程示意图。七个步骤：
&&& ①反应组分A从气流主体扩散到催化剂颗粒外表面；
&&& ②组分A从颗粒外表面通过微孔扩散到颗粒内表面；
&&& ③组分A在内表面上被吸附；
&&& ④组分A在内表面上进行化学反应，生成产物B；
&&& ⑤组分B在内表面上脱附；
⑥组分B从颗粒内表面通过微孔扩散到颗粒外表面；
&&& ⑦反应生成物B从颗粒外表面扩散到气流主体。
&&&&& ①、7称为外扩散过程，该过程主要与床层中流体流动情况有关；②、⑥称为内扩散过程，它主要受孔隙大小所控制；③、⑤分别称为表面吸附和脱附过程，④为表面反应过程，③、④、⑤这三个步骤总称为表面动力学过程，其速率与反应组分、催化剂性能和温度、压强等有关。整个气固催化宏观反应过程是外扩散、内扩散、表面动力学三类过程的综合。上述七个步骤中某一步的速率与其它各步相比特别慢时，整个气固催化宏观反应过程的速率就取决于它，此步骤成为控制步骤。
&&&&&&& &&（2）外扩散过程
&&& 外扩散过程由分子扩散和涡流扩散组成。工业规模的气团相催化反应器中，气体的流速较高，涡流扩散占主导地位。
在进行气固相催化反应时，如果反应速率极快，而气体流过催化剂的流速较慢，则整个反应过程可能为外扩散控制。当反应为外扩散控制时，整个反应的速率等于这个扩散过程的速率。图6―21的反应A→B，流体主流中反应组分A的浓度cA大于催化剂颗粒外表面上组分A的浓度cA,s在稳定状况下，单位时间单位体积催化剂层中组分A的反应量（-rA）等于由主流体扩散到颗粒外表面的组分A的量，即：
&&& 工业生产中，一般的过程都可通过提高气体流速而消除外扩散阻力。
&&& （3）内扩散过程
当反应组分向催化剂微孔内扩散的同时，便在微孔内壁上进行表面催化反应。由于反应消耗了反应组分，因而愈深入微孔内部，反应物浓度愈小。图6―22显示了扩散过程的浓度变化。在催化剂颗粒外表面上反应组分A的浓度为cA,s，在微孔底端的浓度为cA,c。对不可逆反应，cA,c可能为零；对可逆反应cA,c＞，为平衡浓度。
&&& 在微孔中，内扩散路径极不规则，既有分子间的碰撞为阻力的容积扩散（即正常扩散），有以分子与孔壁之间碰撞为阻力的诺森扩散。
&&& 当微孔直径远大于气体分子运动的平均自由路径时，气体分子相互碰撞的机会远比与孔壁碰撞的机会多得多，这种扩散称为容积扩散。容积扩散系数与微孔半径大小无关，而与绝对温度1.75次方呈正比，与压力呈反比。
&&& 当微孔直径小于气体分子的平均自由路径时，气体分子与微孔壁碰撞的机会，比与其它分子碰撞的机会多得多，这种扩散称为诺森扩散。诺森扩散系数与孔半径及绝对温度的平方根呈正比，而与压力无关。
&&& 颗粒内表面上的催化反应速率取决于反应组分A的浓度。在微孔口浓度较大，反应速率较快；在微孔底浓度最小，反应速率也最小。在等温情况下，整个催化剂颗粒内单位时间的实际反应量N1为：
若按颗粒外表面上的反应组分浓度cA，s及催化剂颗粒内表面积进行计算，则得理论反应量N2为：
&&& 内表面利用率实际上是受内扩散影响的反应速率与不受内扩散影响的反应速率之比。若内表面利用率的值接近或等于1，反应过程为动力学控制；若远小于1，则为内扩散控制。工业催化剂颗粒的内表面利用率一般在0.2～0.8之间。
&&& 有了内表面利用率的概念，问题的关键成为如何求出不同情况下具体的值，即找出与其影响因素的函数关系。最直接的办法是在不同条件下实测值，然后关联成经验式。入们也从机理分析出发，作出各种合理简化，在推论与实验基础上找出它们的规律，该方法的思路是：
&&&&&&&&&&&&&& &粒内的传递过程速率 合理的简化假设建立内扩散
&&&&&&&&&&&&&&& 表面过程动力学方程&&&&&&& 反应的数学模型
&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&& 结合边界条件求&& 确定的
&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&& 解粒内浓度的分布 函数关系
&&& 以球形颗粒催化剂表面进行等温一级不可逆反应的内表面利用率为例，所求得的的计算公式为
&&& 由上式可分析影响内表面利用率的因素，催化剂颗粒半径R越大，内孔越小，扩散系数De越小，越大，而越小，表明选用小颗粒、大孔径的催化剂有利于提高内扩散速率；催化剂体积反应速率常数kV越大，越小，说明反应速率太大，内扩散对整个过程的阻滞作用越严重。同时亦表明并非催化剂活性越大越好，而要使催化剂活性与催化剂的结构调整和颗粒大小相适应。
&&& （4）气固催化反应宏观动力学模型
&&& 气团催化反应的七个步骤连串进行的，当反应处于稳态，即七个步骤的中间环节上都没有物料的积累时，各过程的速度必定相等，宏观反应速度等于其中任一步的速度。
根据式（6―93）和（6―95），则有
式（6―100）便是在多孔催化剂进行一级可逆反应的宏观反应速率方程式或宏观动力学模型，它描述了总反应速度与其影响的关系式。式中表示外扩散阻力，表示内扩散阻力，而cA-cA*表示反应过程的推动力。已知kg、 ks和等参数，应用式(6－100）便能计算出反应速率。
&&& 根据式（6―100）中各项阻力的大小，可以判断过程的控制阶段：
& ＞＞时，可以忽略不计，总反应过程为外扩散控制。&&&&&&
这种情况比较少见，发生在催化剂活性好、颗粒相当小的时候：
总反应过程属动力学控制。这种情况一般发生在主气流速度足够大，而催化剂的活性和颗粒都比较小的时候。
&&& 在工业催化反应器中，由于存在着温度分布、浓度分布和压力分布，在不同“空间”甚至不同“时间”（指非定常操作，如开工、停工或不正常操作）可能会有不同的控制阶段。气固相催化反应的控制步骤并非一成不变，它随具体条件而变化，在处理实际问题时，必须予以注意。
&&& 2．固定床催化反应器
&&& 流体通过静止不动的固体催化剂或反应物床层而进行反应的装置称作固定床反应器。
&&& 固定床反应器的主要优点：床层内流体的流动接近活塞流，可用较少量的催化剂和较小的反应器容积获得较大的生产能力，当伴有串联副反应时，可获得较高的选择性。结构简单、操作方便、催化剂机械磨损小。
缺点是传热能力差，催化剂不能更换。
固定床反应器有三种基本形式：绝热式、对外换热式和自热式反应器。
&&&& &（1）绝热式反应器
&&& 该类反应器不与外界进行任何热量交换。对于放热反应，反应过程中所放出的热量完全用来加热系统内的物料。物料温度的提高，称为绝热温升。如果是吸热反应，系统温度会降低，相应地称之为绝热降温。
简单绝热反应器的结构简单，如图6―23所示。其外形一般呈圆筒状，下有栅板用来支承催化剂。反应气体从上部进入，气体均匀地通过催化剂床层，适用于反应的热效应较小，反应过程对温度的变化不敏感及副反应较少的简单反应。
&&& 简单绝热式反应器具有结构简单，气体分布均匀，反应空间利用率高和造价便宜等优点。其缺点是反应器轴向温度分布很不均匀，不适用于热效应大的反应。
&&& 为了克服简单绝热式反应器的缺点，将上述反应器改成多段式，即把催化剂层分成数层，如图6―24所示。在各段间进行热交换，以保证每段床层的绝热温升或绝热温降维持在允许范围之内。例如SO2转化为SO3。所用的多段绝热反应器展与段之间引入空气进行冷激。
&&&& &&（2）对外换热列管式反应器
在反应热较大的反应中，广泛应用外换热的列管式反应器，其特点是在反应区进行热交换。类似于管壳式换热器，管内填充催化剂，壳间走载热流体，如图6―25所示。为了避免壁效应，催化剂的颗粒直径不得超过管内径的1／8，一般采用直径为2―6 mm的颗粒。
&&& 对外换热的列管式反应器的优点是传热效果好，容易保证温度均匀一致，特别适用于以中间产物为目的产物的强放热复杂反应。缺点是结构比较复杂，不易在高压下操作。
&&& （3）非绝热自热式列管反应器
该类反应器是指在反应区用原料气体加热或冷却催化剂层的一类反应器。合成氨和二氧化硫的氧化中广泛应用这类反应器。图6―26是自热式双套管催化床反应器的主要部分示意图。
& &&3．流化床催化反应器
&&& 流化床反应器是利用气体自下而上通过团体颗粒层而使固体颗粒处于悬浮运动状态，并进行气团相反应的装置。
流化床催化反应器亦有多种类型，各适用于不同的反应。常用的型式见图6―27。
&& &①自由床 流化床内除分布板和旋风分离器外，没有其它构件。床中催化剂被反应气体密相流化。床的高径比约1~2。它适用于热效应不大的一些反应，例如乙炔与醋酸生成醋酸乙烯所用的反应器。
&& &②流化床 床内设有换热管式挡板，或两者兼而有之的密相流化床。这些构件既可用于换热，又可限制气泡增大和减少物料返混，适用于热效应大的反应和温度控制范围较狭窄的场合。
③双体流化床 它由反应器和再生器两部分组成。反应器内进行催化反应，再生器内使催化剂恢复活性。例如石油产品的催化裂化就可用这类反应器。
流化床它与固定床相比，具有以下优点：
&& &①可以使用粒度很小的固体颗粒，有利于消除内扩散阻力，充分发挥催化剂表面利用率；
&&& ②由于颗粒在流体中处于运动状态，颗粒与流体界面不断搅动，界面不断更新，颗粒湍动程度增加，因而其传热系数比固定床大得多，当大量反应热放出时，能够很快传出；
③在催化剂必须定期再生，特别是催化剂活性消失很快而需及时进行再生的情况下，具有优越性。由于流化床催化剂具有流动性，便于生产的连续性和自动化。
&&& 流化床反应器也存在一些严重的缺点：
&&& ①气固流化床中，少量气体以气泡形式通过床层，气固接触严重不均，导致气体反应很不完全，其转化率往往比全混流反应器还低，不适宜用于要求单程转化率很高的反应；
&&& ②固体颗粒的运动方式接近全混流，停留时间相差很大，对固相加工过程，造成固相转化率不均匀。固体颗粒的混合还会挟带部分气体，造成气体的返混，影响气体的转化率，当存在串联副反应时，会降低选择性；
&&& ③固体颗粒间以及颗粒和器壁间的磨损会产生大量细粉，被气体夹带而出，造成催化剂的损失和环境污染，须设置旋风分离器等颗粒回收装置；
&&& ④流化床反应器的放大远较固定床反应器困难。
&& &&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&&小& 结
&&& 工业反应器是大规模化学反应过程进行的场所，其结构型式和操作方式及流体在它里面的流动状况都直接影响着产品的质量和产量。
&&& 本章以恒温、等容、均相反应器为例，从理想流动模型入手，介绍了活塞流反应器、全混流反应器等理想反应器的特点及计算，并引入返混概念，在此基础上，比较和分析了各种理想反应器的流动状况对生产能力、反应的选择性的影响，从而对选择适宜反应器、强化生产、优化反应提供了途径。
&&& 反应器计算的思路是：研究反应器的流动状况，建立其流动模型（对等温反应器借助于物料密算），结合反应器内的动力学模型，获得反应器的数学模型，再根据已知条件使用模型进行计算。
&&& 对于非理想流动反应器，其偏离理想流动（返混）的程度采用停留时间分布来表征，它的设计计算也像理想反应器一样从建立数学模型开始。实际反应器的建模思路是：研究实际反应器的流动状况和传递规律，设想一个非理想流动模型，导出该模型参数与停留时间分布的定量关系，然后通过实验测定停留时间分布来确定模型参数，再从若干个可能的模型中筛选出最能反映实际情况而参数又少的模型（检验模型）以供设计计算。
&&& 气团相催化反应器在化工生产中有着广泛的应用，其中进行的气固相催化反应过程较之均相反应具有复杂性，但气固相催化反应器的设计计算与均相反应器的设计计算的思路却是相同的。本章仅就气固相催化反应过程的特点和气团相催化反应器的结构特征进行了介绍，若有进一步的学习需要。
化学反应工程学的框架及其相互联系，可用下图表示：
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合成气完全甲烷化固定床反应器数值模拟
以煤制天然气为背景,研究了反应器高径比、进料温度、操作压力、空速、原料气组成对高温甲烷化反应器内部温度和浓度分布的影响.通过建立固定床反应器拟均相二维模型,模拟合成气完全甲烷化过程,采用MATLAB进行数值求解,并与工业侧线试验数据进行对比.结果表明,高径比为2～3时有助于减小热损,可以控制床层热点温度在700℃以下;进料温度升高到400℃,加快了反应速率,导致热点温度过高,接近800℃;操作压力不适宜,直接影响CO的加氢效果;空速由4000提高到16000 h-1时,床层热点显著向反应器出口移动;原料气氢碳比(H2/(3CO+4CO2))增大到2,促进CO转化,而水气比由0.19增加到0.4,可以有效控制床层温升,热点温度在650℃左右.相关研究结果为反应器设计和工艺参数的优化提供了依据.
BAI Xiao-bo
WANG Sheng
REN Fu-qiang
WANG Shu-dong
作者单位：
中国科学院大连化学物理研究所,洁净能源国家实验室,辽宁大连116023;中国科学院大学,北京100049
中国科学院大连化学物理研究所,洁净能源国家实验室,辽宁大连116023
河南省煤气(集团)有限责任公司,河南郑州,450001
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